【摘 要】
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以氢气为动力的质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量转换效率高、零排放、无污染等特点,是取代传统内燃机在交通运输领域应用的最有前景的动力来源之一。然而,PEMFC的大规模应用仍然面临着许多挑战,尤其是在铂基电催化剂高昂的成本以及耐久性不足方面。目前,商业上使用的催化剂Pt载量为0.2-0.3 mg cm-2,这与燃料电池可持续发展目标(0.1 mg cm-2,1 W cm-2)相差甚远。当商业P
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以氢气为动力的质子交换膜燃料电池（PEMFC）具有能量转换效率高、零排放、无污染等特点,是取代传统内燃机在交通运输领域应用的最有前景的动力来源之一。然而,PEMFC的大规模应用仍然面临着许多挑战,尤其是在铂基电催化剂高昂的成本以及耐久性不足方面。目前,商业上使用的催化剂Pt载量为0.2-0.3 mg cm-2,这与燃料电池可持续发展目标(0.1 mg cm-2,1 W cm-2)相差甚远。当商业Pt/C粉体催化剂Pt载量小于0.1 mg cm-2时,面临着氧传输阻力增大、铂利用率低以及稳定性差等问题,这是由膜电极（MEA）中粉末基Pt/C催化剂的无序堆叠造成的,严重制约了超低Pt燃料电池的发展。因此在不牺牲性能的前提下,研究和开发一种低铂载量膜电极,对于有效降低燃料电池成本,促进PEMFC的商业化进程具有十分重要的意义。本文以实现质子交换膜燃料电池超低Pt负载为研究目标,以膜电极为研究对象,使用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）技术制备垂直阵列碳纳米管（VACNTs）载体,替代传统粉末基碳载体,采用电子束蒸镀以及原子层沉积技术来发展高活性和稳定性Pt催化剂,从而构建超低Pt载量有序化膜电极。主要内容如下:（1）采用PECVD技术可控制备VACNTs。根据VACNTs生长过程中各影响参数,我们系统研究了等离子体预处理、生长温度、生长时间、生长功率、催化剂厚度以及前驱体气体流量比对VACNTs形貌的影响。结果表明用于燃料电池催化剂载体的VACNTs在生长之前必须要进行适当的等离子体预处理。在VACNTs生长过程中,随着生长温度的升高,生长时间的延长以及生长功率的增大均会使碳纳米管阵列的高度增加。另外,用于催化碳纳米管阵列形成的催化剂厚度太薄或太厚均会使碳纳米管阵列变得稀疏且垂直取向性变差。有趣的是,当改变前驱体气体流量比时,会形成不同的垂直碳纳米阵列结构。（2）使用Pt电子束蒸镀制备超低Pt/VACNTs有序化膜电极。首次研究了Pt催化剂占VACNTs长度的比例对电池性能的影响。结果表明当VACNTs长度为4.6μm,Pt沉积深度约600 nm时,电池具有最好的性能。当Pt载量为50μg cm-2时,峰值功率密度为1.61 W cm-2（H2/O2,150 k Pa）和0.79 W cm-2（H2/Air,150 k Pa）,超过大多数之前使用其它策略所报道的性能。即使Pt载量降至30μg cm-2(1.36 W cm-2)时,性能也优于100μg cm-2(1.24 W cm-2)的商用Pt/C,且稳定性更高。（3）使用Pt原子层沉积制备超低Pt/VACNTs有序化膜电极。对比研究了原子层沉积和电子束蒸镀在VACNTs上性能的差异。结果表明,通过ALD沉积的Pt纳米颗粒由于高度分散,在38μgPt cm-2载量下,峰值功率密度达898 m W cm-2（H2/Air,150 k Pa）,远高于电子束蒸镀50μgPt cm-2载量下的性能(789 m W cm-2)。同时由于铂颗粒与载体之间的化学相互作用,稳定性也较高。由于ALD不受物理阻隔的影响,因此随着铂载量的增多,性能也变得更好。在Pt载量为80μg cm-2时,在H2/Air测试条件下,电池具有1014 m W cm-2的最大输出功率。这项工作为开发超低铂负载同时具有高功率输出和较高耐久性的PEMFC提供了一个可行的方法。
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