功能化高分子材料用于铀酰离子的吸附和检测研究

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各向异性的粒子由于具有不同于各向同性粒子的特殊性质,而被广泛应用于纳米技术、生物技术、电子工业和清洁能源等方面。近年来吸引了大批材料学家的关注,设计合成了许多新型的纳米、微米尺寸且具有各种功能的各向异性粒子。然而,普通的合成方法得到的微粒通常是有着光滑表面的球形,因此设计合成具有特殊表面结构的粒子仍是一个需要深入研究的领域。另一方面,铀是一种普遍存在于环境中的放射性元素。由于铀是核能和核武器的主要组成成分,人们有很大的机会接触到铀,从而会对人体造成很大的伤害。因此对于铀元素的吸附分离和探测就成为了目前人们研究的热点。本论文基于这两个方面,研究了功能化高分子材料用于非球形乳胶粒子的合成及对铀酰离子的吸附分离和检测。本论文的具体研究如下:(1)新型巨表面活性剂合成核桃仁状聚苯乙烯乳胶粒子及其超疏水性质的研究。利用一种新型的巨表面活性剂“一锅法”乳液聚合制备了具有微纳双重结构的核桃仁状聚苯乙烯乳胶粒子。该巨表面活性剂是通过将聚乙二醇单甲醚(MPEG)接枝到带有氯基团的哑铃形粒子上得到的。用巨表面活性剂作为乳化剂制得了大小可调、近乎单分散的核桃仁状聚苯乙烯乳胶粒子。当把表面的MPEG移除后,利用该核桃仁状聚苯乙烯乳胶粒子制得膜表现出超疏水的性质,它的静态接触角达到151o。这部分的工作表明,利用巨表面活性剂“一锅法”乳液聚合是制备核桃仁状粒子和超疏水膜的有效手段。与表面光滑的球型粒子相比,核桃仁状粒子具有大尺寸、大比表面积的特点,预期在吸附分离材料方面具有良好的应用前景。(2) pH响应的核桃仁状聚苯乙烯乳胶粒子可逆超疏水性质的研究及铀酰离子的吸附。利用新型的巨表面活性剂“一锅法”乳液聚合制备出具有pH响应性的核桃仁状聚苯乙烯乳胶粒子。该巨表面活性剂的制备是通过将4-乙烯基吡啶(P4VP)接枝到雪人型的OCPS-PS粒子上得到的。利用制得的巨表面活性剂作为乳化剂进行乳液聚合,制备了大小可调、近于单分散性的pH响应性核桃仁状聚苯乙烯乳胶粒子。利用该种粒子的pH响应性,通过调节pH,该粒子膜可以实现可逆超疏水的转化:酸性条件下膜表现为亲水;碱性条件下表现出超疏水的性质,并表现出可逆循环的特点。将这种粒子用于铀的吸附分离方面,在酸性条件下可大容量的吸附碳酸铀酰离子,在中性条件下将碳酸铀酰离子释放。(3)卟啉温度敏感性聚合物用于痕量铀酰离子的检测。长期以来研究发现环境中的铀酰离子对人体可以造成极大的伤害,美国国家环境保护局(EPA)规定饮用水中的最大含铀量不能超过150nM。因此建立快速高效的检测方法是十分必要的。本研究合成了一种温度敏感性的荧光检测器,5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉封端的温敏性的聚(N-异丙基丙烯酰胺),用于水溶液中痕量铀酰离子的检测。在优选的实验条件下,该检测器在1.0×10-7到1.0×10-3M的浓度范围内显示出稳定的响应性和高的选择性。对于较低浓度的铀酰离子(例如1.0×10-8或10-9M),该水溶液在高于32oC的条件下通过简单的离心进行浓缩,可以在响应范围内进行检测,因此该种方法可以大大拓宽检测范围。利用温度敏感性高分子检测器来检测痕量铀酰离子具有很好的选择性和较低的检测极限。
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