【摘 要】
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Ti3C2Tx是MXenes家族中的重要成员之一,在柔性超级电容器领域具有广阔的应用前景,针对Ti3C2Tx纳米片在制备薄膜电极的过程中容易重新堆叠的问题,本文通过一些方法调控薄膜电极的内部结构来抑制Ti3C2Tx的堆叠,以此保证电极内部电解质离子的快速传输和电极活性表面的充分利用,从而提高基于Ti3C2Tx MXene薄膜电极的比电容,以期推进其在便携式电子产品中的应用。本论文的主要研究内容及结
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Ti3C2Tx是MXenes家族中的重要成员之一,在柔性超级电容器领域具有广阔的应用前景,针对Ti3C2Tx纳米片在制备薄膜电极的过程中容易重新堆叠的问题,本文通过一些方法调控薄膜电极的内部结构来抑制Ti3C2Tx的堆叠,以此保证电极内部电解质离子的快速传输和电极活性表面的充分利用,从而提高基于Ti3C2Tx MXene薄膜电极的比电容,以期推进其在便携式电子产品中的应用。本论文的主要研究内容及结果如下:(1)选用Mn O2作为Ti3C2Tx的插层物质,将水热合成的超长Mn O2纳米线与Ti3C2Tx按照一定的质量比混合成均匀的分散液,通过简单的真空过滤得到柔性薄膜电极。实验结果表明,Mn O2的加入能够有效提高复合薄膜电极的比电容且使其保持良好的柔韧性,其中Ti3C2Tx/Mn O2=6样品表现出实验范围内的最大值,当组装成全固态超级电容器后,可达到205 m F cm-2的比面积电容和1025 F cm-3的比体积电容。该电极材料在经过10000次循环后电容保持率可达到98.38%,经过50个弯曲循环后(弯曲角度为90°)电容保持率高达100.29%,证明其具有出色的倍率性能和电化学稳定性。(2)选择新型2D材料锑烯作为插层物质,将液相剥离得到的锑烯与Ti3C2Tx复合,通过在不同电解质中测试锑烯/Ti3C2Tx复合薄膜来研究其储能性能。实验结果表明,负载量仅为0.10 mg cm-2(3.50 wt%)的薄膜在1 M H2SO4中显示出3403.50 m F cm-2(4255.62F cm-3)的高比电容,同时在1 M Li Cl中测试也可以实现2192.50 F cm-3(1754 m F cm-2)的高电容值。复合薄膜组装成对称器件时可获得1265 F cm-3的高电容值,组装成非对称器件时能达到2 V的高工作电压,获得高达459.75 m Wh cm-3的能量密度。另外锑烯的存在还能提高Ti3C2Tx在空气中的稳定性,为解决Ti3C2Tx在实际应用中易氧化的难题提出解决方法。(3)选择半胱氨酸作为氮源和硫源,通过一步水热反应制备N/S共掺杂的Ti3C2Tx,同时在水热过程中产生的适量Ti O2可以作为层间物质防止堆叠。经过试验后本论文选择反应温度为180℃,半胱氨酸与Ti3C2Tx质量比为1:1对Ti3C2Tx进行N/S掺杂。实验结果表明,通过反应时间调控,在8 h时该薄膜电极拥有较高的N含量(5.01%)和适当的S含量(0.19%),其质量电容可高达918.69 F g-1,远高于文献报道的其他杂原子掺杂的Ti3C2Tx。利用半胱氨酸进行N/S共掺杂,该方法操作简单,绿色环保,为制备其他N/S共掺杂电极提供了新思路。
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