二维（2D）钙钛矿材料比三维（3D）钙钛矿材料更稳定,可以解决钙钛矿太阳能电池（PSCs）的稳定性较差的问题。但同时,由于有机胺阳离子的引入,基于2D钙钛矿的太阳能电池却表现出了较差的能量转换效率（PCE）。其原因主要为大体积有机胺阳离子具有绝缘性,影响了2D钙钛矿材料的电荷在垂直方向上的传输。控制2D钙钛矿材料的晶体生长是解决2D PSCs效率低的有效方法:当使2D钙钛矿的无机片层垂直于基底生长时,电荷的传输直接在无机片层中进行,这样大体积胺阳离子的不利影响将大大减弱,从而有效地提升器件的光电性能。本文主要对有效改善2D钙钛矿结晶取向的方法进行了探究:（1）提出了一种溶剂辅助法来调控2D钙钛矿晶体生长提高电池效率。使用溶剂辅助法制备2D钙钛矿时,辅助溶剂二甲基亚砜（DMSO）可在前驱液体相内成梯度（上少下多）分布。这使更多的DMSO可以与底部的Pb2+反应生成中间体,更大程度地降低底部钙钛矿的结晶速度。在2D钙钛矿自上而下的结晶过程中,由于DMSO的梯度分布,底部Pb2+逐渐被释放出来。顶部优先结晶为大n相,并作为模板逐渐诱导垂直结晶。因此,溶剂辅助法可以精确地控制2D钙钛矿的结晶,使其具有较高的结晶度与取向度。这有利于器件中电荷的传输和提取,使其电流密度-电压（Current density-Voltage,J-V）测试中表现出了明显大于传统器件的短路电流(Short-circuit Current,Jsc),得到了12.42%的PCE,较control器件提升了48%。（2）在使用溶剂辅助法调控2D钙钛矿结晶时,Pb2+与辅助溶剂以配位作用形成了中间相,结晶后期从中间相中逸出参与结晶。其中,Pb2+与辅助溶剂的配位作用对2D钙钛矿的结晶形态具有较大的影响作用。因此,溶剂辅助法中辅助溶剂的性质为影响2D钙钛矿结晶形态的主要因素。通过对比2D钙钛矿薄膜质量与5种辅助溶剂性质间的关系,发现辅助溶剂的路易斯碱性在2D钙钛矿的结晶过程中起着更重要的作用（强于沸点和极性）。这是由于辅助溶剂路易斯碱性的增强,使其与Pb2+配位作用越强,对结晶过程的精确控制效果明显提升。当使用路易斯碱性最强的二甲基丙烯脲（DMPU）作为辅助溶剂时,2D钙钛矿薄膜表现出了更高的结晶度和取向度、更高的光物理性质。基于此的器件具有更快的电荷传输及提取性能,表现出了更高的PCE（13.69%）。溶剂辅助法是改善2D钙钛矿结晶取向以提升PSCs效率的有效方法,为更精确地控制2D钙钛矿结晶,应选择路易斯碱性较强的溶剂作为溶剂辅助法中的辅助溶剂。