【摘 要】
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脂肪族聚酯（PLA、PCL）,由于其优异的生物相容性、生物降解性和渗透性,而被广泛应用于各类食品包装、降解塑料、生物组织工程、手术缝合线、医药载体、基因载体等应用领域,甚至在未来能够取代传统以石化产物为原材料的药用生物大分子材料。金属配合物引发的环酯单体开环聚合,是目前获得该类聚酯最高效的方法。Li、Na、K、Mg和Zn配合物,因其金属离子本身低毒或无毒的、廉价易得的特点,一直是人们研究的热点。本
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脂肪族聚酯（PLA、PCL）,由于其优异的生物相容性、生物降解性和渗透性,而被广泛应用于各类食品包装、降解塑料、生物组织工程、手术缝合线、医药载体、基因载体等应用领域,甚至在未来能够取代传统以石化产物为原材料的药用生物大分子材料。金属配合物引发的环酯单体开环聚合,是目前获得该类聚酯最高效的方法。Li、Na、K、Mg和Zn配合物,因其金属离子本身低毒或无毒的、廉价易得的特点,一直是人们研究的热点。本论文合成6种多齿四酚配体,搭配锂、钠、钾、镁和锌金属盐试剂合成一系列同金属多核配合物和杂金属多核配合物,探究了环酯开环聚合过程中,影响这些金属配合物催化性能的因素。对该系列催化剂引发机理进行探索,发现在苄醇的存在下,本课题所合成的催化剂均通过“单体活化”方式进行。主要内容如下:第一章简要叙述了研究背景、脂肪族聚酯（聚乳酸和聚己内酯）的优良性能、合成方法及其应用;环酯开环聚合反应机理;课题相关金属催化剂的研究进展及其本课题的研究目的与意义。第二章利用6种四酚配体搭配LinBu/Na[N（Si Me3）2]/K[N（Si Me3）2]反应,制备了四酚锂、钠和钾同核多金属配合物1-14,通过NMR光谱和X-单晶衍射表征了配体及其配合物1-14的结构和组成,结果显示,锂、钠、钾金属配合物是四金属中心稳定结构;配合物1-12在己内酯均聚反应中,显示出较快的聚合速率和优良的可控性,得到的聚合物实际分子量符合预期分子量,并且分子量分布指数低。配合物5、6、11-14也用作引发左旋丙交酯开环聚合反应的催化剂,当配合物配体和催化条件相同时,相应钠、钾金属催化剂活性相当,且远远地高于相应锂金属催化剂的活性;又利用配体L4-6-H4和Mg（nBu）2/Zn（Et）2反应,得到了6个镁和锌单金属多核配合物15-20,并使用NMR光谱和X射线单晶衍射表征了其结构和组成。这些金属配合物都为稳定的单配体三金属中心结构,并且金属活性中心配位数都为四,但配位环境不同,其中一个金属与两个醚氧和两个酚氧配位,另外两个金属不仅与单个烷基（nBu/Et）配位,而且还和三个酚氧配位。这些二价金属配合物在引发L-LA均聚反应过程中,具有较快的聚合速率和聚合物分子量可控的聚合特征。第三章利用四酚配体L5-6-H4、Na[N（Si Me3）2]和Mg（nBu）2/Zn（Et）2按一定比例反应,制备了杂金属多核配合物21-24,并通过NMR光谱和X射线单晶衍射仪对其进行了结构表征。单晶衍射结果显示,这些杂金属多核配合物均为稳定的三金属中心结构,每个金属活性中心配位数均为四;二价金属（Mg/Zn）中心和四个酚氧配位,另外两个Na金属中心配位环境相同,都是分别与两个酚氧与两个THF醚氧配位;这些镁-钠、锌-钠杂核多金属配合物在L-LA开环均聚反应中,显示出较高的催化活性以及良好的可控聚合特征。
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