石墨烯气凝胶的制备及其力学性能与吸附性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhoubear
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石墨烯气凝胶(GA)是由石墨烯片组装成的三维多孔材料,它结合了石墨烯材料和气凝胶材料两者的优势,不仅具有良好的光,电,热等性能,还具高孔隙率,高比表面积以及良好的的压缩回弹性能,在高性能吸附材料领域的研究引起了人们广泛的关注。石墨烯气凝胶良好的形貌结构与力学性能是保证其应用可靠性的关键。本文采用少层氧化石墨烯(GO)为前驱体,通过化学还原自组装法制备了石墨烯气凝胶;采用扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线衍射(XRD),傅里叶红外光谱(FT-IR),X射线光电子能谱(XPS),拉曼光谱(Raman)等对制备的石墨烯气凝胶进行形貌与结构表征;采用万能测试机测试GA的压缩回弹性能;采用N2吸脱附法表征孔径结构,并就其对有机物的吸附能力进行研究。具体研究内容如下:(1)化学还原法的各实验参数均影响着GA的形貌结构与力学性能。本文主要研究前驱体GO溶液的浓度,还原剂EDA的用量,还原温度,还原时间等对石墨烯气凝胶形貌结构及力学性能的影响。结果表明,随GO浓度增加,水凝胶的体积收缩减小,GO浓度为3 mg/ml时,制备的GA具有较低的密度,均匀的微观结构和力学性能;随着EDA含量升高,GA压缩模量提升,GO溶液与EDA的体积比为250:1时,获得较均一的孔径分布与较高的力学性能;还原温度95°C条件下,GO能得到较充分的还原;还原时间超过6 h后GA尺寸几乎不发生改变。因此最优化的实验条件为:GO溶液浓度为3 mg/ml,GO溶液与EDA的体积比250:1,还原温度95°C,还原时间6 h。(2)尝试用正己烷作为软模板剂制备孔径有序的石墨烯气凝胶,正己烷液滴可诱导GO片有序自组装,制备的石墨烯气凝胶具有较规则的球形孔,减少了石墨烯片的无序堆叠。在正己烷与GO溶液体积比为1:2时,制备的石墨烯气凝胶比不添加模板剂的气凝胶具有较高的孔隙率(99.85%)与比表面积(155.52m2/g)。说明正己烷可起到调节石墨烯气凝胶的孔隙结构的作用。(3)由于TEOS在水中易发生水解生成硅醇(Si-(OH)4),推测其可与GO表面的含氧官能团发生反应。尝试向GO溶液中引入TEOS作为增强剂制备SiO2增强石墨烯气凝胶,研究结果表明,TEOS可调节石墨烯气凝胶孔隙结构,并通过在石墨烯片之间产生C-O-Si共价键来增强气凝胶骨架,从而起到提升其强度的作用。添加TEOS的量与GO粉体质量比TEOS/GO为3时,制备的石墨烯气凝胶TEOS-3获得最佳的力学性能(应变50%处的压缩模量为29kPa),比纯的石墨烯气凝胶(GA)提升了20 kPa。气凝胶TEOS-3可经历100次压缩回弹循环仍能保持形貌基本不发生改变,具有非常好的压缩回弹性能。(4)由于石墨烯气凝胶具有多孔性和疏水性,表现出对有机物具有高的吸附能力。对添加TEOS前后(GA与TEOS-3)的气凝胶进行液态甲苯及气态苯系物的吸附实验。结果表明,TEOS的添加改善了气凝胶的孔结构,使其平均孔径减小,比表面积增大,同时改善了孔壁表面疏水性,从而大大提高了其吸附能力。石墨烯气凝胶对液态甲苯的吸附能力由自身重量的60倍(GA)提高到72倍(TEOS-3),对气态苯的吸附能力由201.7 mg/g(GA)提高到809.51 mg/g(TEOS-3)。
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