论文部分内容阅读
与传统的方法相比,高压放电等离子体具有操作更简单、效率高、适用范围更广等显著优点。高压放电等离子体中存在大量不同种类的活性粒子,比普通的化学反应所产生的活性粒子种类更多、活性更强,更易于和所接触的有机物发生反应。本文以偶氮染料活性红(RR120)为目标污染物,分别研究了高压放电等离子体协同碳基Fe/Cu双金属,以及高压放电等离子体协同过硫酸盐对水中RR120的降解,分析了影响RR120降解的主要因素,探讨了RR120的协同降解机理;同时,建立了高压放电等离子体协同降解水中RR120的响应曲面法模型,并模拟了多因素连续变化时对RR120降解效率的影响。首先,通过水热法合成了催化剂碳基Fe/Cu双金属,并采用X射线衍射、Brunauer-Emmett-Teller表面积和扫描电子显微镜对合成催化剂进行了表征,研究了高压放电等离子体协同碳基Fe/Cu双金属对水中偶氮染料RR120的降解机理。实验主要研究其降解动力学以及空气流量、初始浓度、催化剂的量和放电功率对RR120去除率的影响,同时采用气相色谱-质谱法(GC-MS)测定了RR120的降解产物。采用伪一级动力学进行拟合,发现伪一级反应动力学适合描述RR120的降解过程。在空气流量为60 L/h,功率为40 W,初始浓度为50 mg/L,催化剂的量为30 mg时,RR120的去除率可达到最大值。与单独的高压放电等离子体系统相比,高压放电等离子体协同Fe/Cu双金属降解RR120降解效率提高了40.6%。高压放电等离子体协同Fe/Cu双金属降解RR120过程中,溶液的pH值从4.58降低到2.26,电导率从66.3增加到574.7μS/cm。采用GC-MS测定了RR120的降解产物,并根据检测到的降解产物解析了RR120的降解途径,RR120降解过程中主要发生开环反应、共轭结构破坏、脱氯、羟基化反应。其次,研究了高压放电等离子体协同过硫酸盐对水中偶氮染料RR120的降解机理。与单独高压放电等离子体体系和单独过硫酸盐体系降解RR120相比,高压放电等离子体协同过硫酸盐降解RR120的降解效率分别提高了21.5%和98.0%。同时研究了初始pH、放电功率、初始浓度以及过硫酸盐添加量对RR120降解效率的影响;研究结果表明,65 W的放电功率、酸性条件、过硫酸盐添加量为4 mmol/L时效果最佳。高压放电等离子体协同过硫酸盐降解RR120的过程遵循伪一级动力学,降解过程中溶液pH值降低、电导率增加。采用GC-MS测定了RR120的降解产物,RR120降解过程中主要发生开环反应、共轭结构破坏、脱氯、羟基化反应。最后,分别建立了高压放电等离子体协同Fe/Cu双金属降解水中RR120,以及高压放电等离子协同过硫酸降解水中RR120的响应曲面法模型。以实测实验数据为样本,通过对响应曲面法模型的训练和检验,获得了高压放电等离子体协同Fe/Cu双金属降解RR120,以及高压放电等离子体协同活化过硫酸盐降解RR120的最佳实验条件。