助催化剂负载TiO2纳米管阵列的制备及其光电性能研究

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由于化石能源日益紧缺,化石燃料燃烧导致的环境问题日益严重,人类迫切需要找到一种清洁的可再生能源。自1970年代日本科学家Fujishima和]Honda发现TiO2可以利用太阳能进行光解水产氢以来,通过纳米半导体吸收太阳能分解水制氢的研究就被认为是解决人类社会可持续发展能源和环境问题的最佳办法之一。TiO2纳米管阵列,因其高度有序的阵列结构,使其具有比其它空间结构更加优异的光催化性能。然而,纯TiO2纳米管阵列电极光解水效率低下,构建TiO2纳米管阵列复合光催化体系可以实现高效率光解水制氢。本文试图通过制备出合适助催化剂担载的TiO2纳米管阵列复合光阳极材料,构建高效稳定的光解水制氢体系。本文首先通过电化学阳极氧化法在含氟化氨的乙二醇/水混合溶液中制备出具有高有序阵列结构的TiO2纳米管阵列电极,然后通过光沉积法制备了Pt助催化剂纳米颗粒负载Ti02纳米管阵列复合电极。对其做了紫外可见漫反射吸收光谱(UV-vis)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XVS)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等物性表征,并研究了其光电化学性质。结果表明,担载了Pt助催化剂纳米颗粒后的TiO2纳米管阵列复合电极的光解水制氢性能远高于纯TiO2纳米管阵列电极(复合电极光解水制氢速率是纯TNTAs电极的6倍左右)。这是因为Pt纳米颗粒沉积到纳米管阵列后,光生电子可以迅速迁移到Pt纳米颗粒上,减少电子-空穴的复合,从而大大提高光解水产氢速率。同时,我们也研究了Co-Pi助催化剂纳米颗粒负载TiO2纳米管阵列复合电极的光电化学性能。采用光-电化学还原法将Co-Pi纳米颗粒沉积到Ti02纳米管表面,并对其做了UV-vis、SEM和TEM等表征,利用电化学工作站表征了样品的光电化学性质。结果表明,通过光-电化学还原法能够成功地将Co-Pi助催化剂纳米颗粒均匀地沉积在Ti02纳米管阵列表面,Co-Pi/TiO2纳米管阵列复合电极的光电化学性能较纯TiO2纳米管阵列电极得到很大提高(提高的大约约120%)。这主要是由于Co-Pi纳米颗粒能够捕获光生空穴,有效降低氧化还原反应过电位,使光生空穴能有效参与水氧化反应,减少电子-空穴的复合。
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