在遭受环境污染,能源危机的今天,燃料电池由于其环境友好,能量转换率高等优点备受人们关注。在燃料电池体系中,阴极发生的氧还原反应是制约燃料电池性能的最关键因素。目前阴极氧还原催化剂最适合的材料仍然是铂基催化剂。但是铂价格高昂、地球储存量少以及易受甲醇毒化等不良因素限制了大规模的应用,导致燃料电池商业化一直受阻。因此寻找一种价格低廉且来源广泛的氧还原催化剂来取代铂对燃料电池的发展具有重要意义。在众多的非贵金属催化剂中,不含金属的杂原子掺杂碳材料越来越受关注。但是目前大部分的碳基催化剂只是在碱性条件下有良好的氧还原活性和稳定性。在酸性条件下,材料的稳定性很差并且氧还原过程中大都进行2电子反应途径,导致大量中间产物过氧化氢的产生。这不但降低氧还原效率,并且过氧化氢分解产生的自由基还会严重破坏催化剂,导致稳定性变差。生物体内的谷胱甘肽过氧化物酶可以非常高效地分解过氧化氢,其活性中心为硒原子。受此启发,我们通过热解方法,制备了一种单原子硒掺杂碳(Se/C)的新型非金属催化剂,它能够将氧气完全经历4电子过程还原成水。主要的研究结果如下:(1)以硒粉跟碳黑为原料,通过球磨混合和高温热处理合成Se/C氧还原催化剂。在酸性条件下,虽然Se/C催化剂的活性和稳定性不高,但它过氧化氢产率极低,在0.5V(vs.RHE)下测得过氧化氢产率仅为0.039%,远低于商业铂碳(2.6%)。(2)理论计算表明Se/C催化剂超低过氧化氢产率源于Se原子掺杂碳后,氧还原的中间体*OOH非常容易发生O-O键断裂,从而无法脱附生成H2O2。通过硒蒸气处理还原氧化石墨烯(RGO),发现确实石墨烯结构的碳载体更有利于Se/C活性位点的生成。(3)探究了不同碳载体对于合成Se/C催化剂的影响,发现采用比表面积大、缺陷位点多以及化学反应活性强的KJ-600碳黑作为碳载体最为合适,制备出来的Se/C催化剂活性最好。本文通过热处理硒粉与碳材料,制备了一种新型的非金属Se/C氧还原催化剂,其在氧还原过程中表现出高度的4电子反应途径选择性,为将来能够制备出替代贵金属铂基催化剂的非贵金属催化剂提供了参考。