二氧化硫气氛下钙钛矿型催化剂氧化模拟碳烟的研究

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钙钛矿型催化剂是一种复合氧化物,具有独特物理性质和化学性质,在碳烟的催化燃烧中表现出良好的性能,同时也比贵金属型催化剂成本低,因此对它的研究具有很大的实际意义。   本文采用柠檬酸络合法制备了La-K-Mn-Cu-O系列钙钛矿型催化剂,并用浸渍法、络合法、混合法制备了系列担载型催化剂La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3。运用程序升温氧化(TPO)对催化剂进行了活性测试,并考察了在不同浓度的SO2气氛下催化剂氧化模拟碳烟的性能,采用N2吸附比表面积分析(BET)、X射线衍射(XRD)、傅立叶透射红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和氨吸附红外(NH3-IR)等对单一活性组分、载体和担载型催化剂进行了相关表征,研究该系列催化剂在模拟碳烟催化燃烧中的作用。结果表明,采用A、B位同时取代方法制备的La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3催化剂,在K、Cu取代比例分别为0.2和0.05时表现出了最好的催化活性,可将模拟碳烟的起燃温度降低到353℃。XRD测试结果表明,该催化剂形成了稳定的钙钛矿结构。   分别采用络合法、浸渍法和混合法制备了不同担载量的系列担载型催化剂La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3。活性评价结果表明,采用浸渍法制备的担载量为20%的催化剂在γ-Al2O3载体上分散良好,并表现出较好的催化活性,可将碳黑的起燃温度降低到416℃。   同时,还研究了La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3和La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3在含SO2气氛下对模拟碳烟的催化性能。TPO结果表明,低浓度的SO2(<500ppm)对催化剂催化活性有促进作用,其中担载型催化剂比未担载的催化剂表现出了更好的耐硫性能。   最后研究了在载体中通过硫酸浸渍改性引入SO42-对催化剂的影响,经过载体改性后的担载型催化剂较未改性的担载型催化剂表现出了更好的催化性能,起燃温度(Ti)、峰值温度(Tm)和燃尽温度(Tc)分别降低了94℃、133℃和160℃。载体经过改性后,担载型催化剂的活性得到了较大的提高,对SO2的耐受性能也得到了一定的提升。
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