造纸填料在改善纸张光学性能和表面性能,降低纸张生产成本方面具有突出优势,然而,提高纸张填料含量会造成纸张强度劣化,影响纸机的运行性。纸张成形过程中,填料粒子在胶体吸附和机械截留作用下,最终以聚集体的形式存在于纤维网络中。因此,从填料聚集体形态与分布特性的角度揭示填料对纸张强度性能的影响机制对于改善纸张强度性能,提高成纸填料含量具有重要意义。论文研究工作主要由三部分组成:首先,建立了纸张填料聚集体的图像表征方法;其次,研究了填料粒径、粒径分布及形貌对所形成填料聚集体的形态与分布特征的影响,对填料聚集体的形态及分布特征与纸张性能进行了回归拟合并对模型进行了验证。最终在此基础上,采用了填料预絮聚与化学改性等方法调控填料聚集体特性,进而实现改善纸张性能的目的。(1)填料聚集体表征方法的建立以沉淀碳酸钙(Precipited Calcium Carbonate,PCC)加填纸为例,采用胶带粘结法对纸张分层,首先研究了扫描电镜的二次电子模式与背散射模式获取的填料聚集体图像的灰度特征。研究发现背散射模式下,填料与纤维的灰度差值较大,有利于提取填料聚集体特征信息;其次,采用MATLAB软件对获取的图像进行中值滤波降噪及图像灰度增强等处理,改善了图像质量;最后,采用Image J与Excel软件对纸张中的填料聚集体进行了特征提取及数据分析。结果表明,将纸张分为10层可较为准确地表征填料聚集体的形态特征,填料聚集体尺寸在纸张Z向呈“山峦式”分布特点。(2)填料聚集体形态和分布特征与纸张性能的相关性以造纸工业常用填料重质碳酸钙(Ground Calcium Carbonate,GCC)、轻质碳酸钙(PCC)、高岭土为研究对象,通过填料分级及复配等方法制备出7种不同形态特征的填料,研究了填料中粒径、粒径跨度与形貌等特性对填料聚集体形态与分布特征的影响。结果表明,七种加填纸中填料聚集体在纸张Z向均呈现“山峦式”分布。纸张中填料聚集体的中粒径均大于填料原始中粒径,当填料聚集体中粒径较大时填料聚集体在纸张Z向的粒径分布标准偏差也较大。此外,采用面积-周长法分形维数可成功量化表征纸张填料聚集体的形貌特征,分形维数越大,聚集体表面形貌越复杂。对七种加填纸Z向填料聚集体中粒径、粒径跨度、粒径分布标准偏差及分形维数等特征与纸张抗张指数、光散射系数与填料聚集体所贡献的松厚度进行了回归分析。结果表明,纸张的抗张指数与填料聚集体的Z向粒径分布标准偏差、中粒径、粒径跨度之间存在显著的线性相关性(相关系数r=0.9931),其中纸张Z向填料聚集体粒径分布的标准偏差与纸张抗张指数为正相关且影响最为显著,而填料聚集体的中粒径与粒径跨度与纸张抗张指数均呈负相关。纸张的光散射系数与填料聚集体的粒径跨度、分形维数之间存在显著的线性正相关性(相关系数r=0.9656),因此,增加纸张中填料聚集体的粒径跨度和分形维数均有利于提高纸张的光散射系数,进而改善纸张的不透明度。填料聚集体的分形维数、中粒径与粒径跨度与纸张松厚度之间相关性显著(相关系数r=0.9593),其中填料聚集体的分形维数与纸张松厚度为正相关且影响最大。采用PCC-Ⅰ(4.2μm)、PCC-Ⅱ(7.7μm)两种填料制备了常规加填与预絮聚加填纸张,对拟合的回归模型进行了验证。结果表明,填料聚集体形态分布特征与纸张抗张指数的回归模型具有一定的理论指导意义,填料聚集体在纸张Z向粒径分布标准偏差的增大有利于改善加填纸抗张指数,而聚集体中粒径及粒径跨度的增加会降低加填纸抗张指数。此外,填料聚集体形态分布特征与光散射系数的回归模型更加适用于常规加填纸的分析,而填料聚集体形态分布特征与填料聚集体松厚度的回归模型应在相同加填方式下进行分析比较。此外,将X射线微米CT与论文所建立的方法进行了对比研究,结果表明,X射线微米CT检测作为一种无损检测方法在表征由预絮聚方法形成的大尺寸聚集体更为准确,但存在检测时间长、价格高等缺点,而论文所建立的图像分析法更加适合于常规加填纸张填料聚集体的形态与分布的表征,且具有时间短、分析测试成本较低等优势。(3)填料聚集体形态与分布的调控及成纸性能的改善采用阳离子聚丙烯酰胺对PCC-Ⅰ与PCC-Ⅱ填料进行预絮聚,通过控制剪切强度与剪切时间获得了16μm与24μm的絮聚体,研究了不同絮聚体尺寸对纸张性能的影响。结果表明,与24μm絮聚体相比,16μm絮聚体对纸张抗张指数与撕裂指数的改善效果更佳。采用较小粒径的PCC-Ⅰ絮聚到24μm后,其聚集体内部存在众多的微小孔隙,提高了纸张光吸收系数,减缓了纸张光散射系数与不透明度的下降问题。利用填料形貌特性差异,将两种不同粒径的PCC填料(PCC-(1):4.9μm;PCC-(2):8.0μm)与滑石粉(14.1μm)复配预絮聚,以期通过调控絮聚体结构改善纸张性能。结果表明,当纸张填料含量为28%时,PCC-(1)填料可与滑石粉形成复杂的“三明治”填料聚集体结构,成纸抗张指数与撕裂指数分别提高了29.1%与28.1%,且该结构有利于减弱预絮聚对纸张不透明度的负面影响。基于填料聚集体在纸张Z向尺寸分布对纸张强度的影响规律,采用分层抄造方法对纸张填料聚集体Z向粒径分布曲线进行了调控。将小粒径PCC-(1)分布于纸页上下两层,而将大粒径PCC-(2)分布于纸页中间层以提高聚集体在纸张Z向尺寸分布标准偏差。纸张性能检测结果表明,当纸张填料含量为30%时,抗张指数相较于常规加填纸提高35.7%、透气度提高24.5%,且对纸张的松厚度与光学性能未有负面影响。此外,对填料进行化学改性也可通过影响填料颗粒特性,实现对填料聚集体形态的调控。采用淀粉-硬脂酸钠与盐酸改性等方法调控填料表面化学特性,不仅可使填料发生聚集、尺寸增大,还使填料表面带有羟基,有利于提高成纸综合性能。结果表明,填料经不同路线的淀粉-硬脂酸钠改性后,尺寸增加、颗粒表面被淀粉-硬脂酸钠复合物不同程度的包覆,采用淀粉糊化→加入填料→加入硬脂酸钠的改性路线,可使加填纸抗张指数提高22%;采用盐酸对硅酸钙改性可实现填料聚集体微纳米尺度的调控。改性过程中,硅酸钙与盐酸反应生成多羟基小分子原硅酸,不仅促进了填料颗粒之间的聚集,而且有利于增加填料与纤维之间的结合。当纸张填料含量为30%时,加填纸的抗张指数提高33.0%、撕裂指数提高18.1%。