【摘 要】
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论文针对直接甲醇燃料电池中贵金属催化剂活性不高,价格昂贵等问题,以竹炭(BC)作为载体材料,合成出高效Pt/BC、Pt-Ni/BC复合催化剂,并对催化机理与电化学动力学过程进行了研究。利
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论文针对直接甲醇燃料电池中贵金属催化剂活性不高,价格昂贵等问题,以竹炭(BC)作为载体材料,合成出高效Pt/BC、Pt-Ni/BC复合催化剂,并对催化机理与电化学动力学过程进行了研究。利用经典乙二醇还原方法,合成出单分散、小粒径(3-5nm)Pt/BC复合材料,酸性介质中甲醇氧化电催化研究结果表明,与VulcanXC-72相比,高比表面积BC担载Pt纳米粒子具有更高的电催化活性,原因是竹炭的有序中孔结构和较高的石墨化程度对于催化反应具有一定的促进作用。采用硼氢化钠助乙二醇热还原法合成出具有单相fcc固溶体结构的Pt-Ni/BC复合催化剂,粒径均控制在3-4nm,得出了温度及体系pH值对于纳米粒子结构的影响规律。并研究了合金成分对于催化剂催化甲醇氧化和氧气还原的影响规律;在酸性甲醇催化氧化分析中,当Pt的含量高于52.4at.%时,合金催化剂的催化活性要高于Pt/BC催化剂,在Pt含量为74.4at%时,出现极值,合金化效应显著,并且具有较强的抗CO中毒能力和较高的稳定性。碱性介质中的氧气还原催化活性研究结果表明:Ni合金化效应显著提高了Pt的活性,当Pt的成分高于68.1at%时,Pt的质量比活性已经高于商业的Pt/C(E-TEK),并且随着Pt含量的增加其反应路径由2电子向4电子转变,Tafel测试表明,Pt87Ni13/BC具有较高的交换电流密度i0。因此表现出了更高的氧气还原活性。
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