MOFs构筑多孔碳的改性及其光催化性能的研究

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金属有机骨架结构(MOFs)和以其为前躯体通过焙烧制备的多孔碳材料,由于具有均匀的金属活性位点分布,较高的比表面积和良好的电子传输性能等优点,在光催化领域逐渐被研究者们所重视。然而,它们单独作为催化剂具有较低的光催化性能,而将它们与半导体材料复合是一种常见的方法。因此,本文将这些材料与CdS和TiO2复合,以期获得高性能光降解催化剂。本文首先采用溶剂热法创新地合成了富含ZnO的CdS-ZIF-8-n系列光催化剂。通过扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)可观察到CdS-ZIF-8-n中纳米尺寸的CdS颗粒均匀分散在ZIF-8颗粒表面上,且由X射线能谱分析(EDX),傅里叶变换红外(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征证明了CdS-ZIF-8-30中既形成了CdS/ZnO异质结,也形成了Z-型结构,两种结构的协同作用加快了光生电子与空穴的分离。另外,CdS-ZIF-8-30展现了较大的比表面积(77.3 m2/g)和孔体积(0.103 cm3/g),这也有利于光降解性能的提高。在降解亚甲基蓝(MB)实验中,CdS-ZIF-8-30显示了最佳的催化性能,可见光条件下,60 min内将MB全部降解。其次,本文通过焙烧富含ZnO的ZIF-8制备了多孔碳材料ZC,且采用溶剂热法创新地合成了一系列CdS-ZCx-n催化剂,并对样品进行了XRD、SEM、EDX和XPS等表征。结果表明,CdS-ZCx-n中同时含有碳、CdS和ZnO,且形成了CdS/ZnO异质结。CdS-ZCx-n的介孔结构有利于MB分子在孔道内扩散和更好地吸附于活性位点。荧光光谱分析(PL)说明CdS-ZC600-30的光生电子-空穴复合率远低于CdS和CdS-ZIF-8-30,这可归功于CdS/ZnO异质结的作用和石墨相ZC良好的电子传输性能。在相同的光降解条件下,CdS-ZC600-30的降解效率为CdS-ZIF-8-30的1.2倍。最后,本文采用溶胶-溶剂热法创新地制备了TiO2/ZC600-n系列催化剂。由XPS和FT-IR分析结果可知,ZC表面的碳元素已进入到TiO2的晶格中,实现了二者的掺杂。紫外漫反射(UV-DRS)测试表明,TiO2/ZC600-8的禁带宽度(2.75 eV)明显减小。且TiO2/ZC600-8具有较大的比表面积(185.26 m2/g)和孔体积(0.179 cm3/g)。在可见光降解实验中,光照50 min时,甲基橙(MO)已被完全降解。
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