中空半球碳载PTSN催化剂的合成及其电催化性能研究

来源 :天津工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangzan1616
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长期使用石油等化石燃料已经造成了严重的环境污染,开发清洁、可持续的能源系统成为了许多学者关注的热点。乙醇、甲醇、乙二醇、甘油等一些含有氢元素的有机小分子因具有能量密度高、成本低、储存方便等优点,可以成为石油燃料的替代品。在这些小分子中,乙醇具有能量密度高(8.0 kWh·g-1)、无污染、可再生等特点,是一种很有前途的石油替代品。乙醇燃料电池通过乙醇氧化反应来提供能量,而乙醇在氧化过程中会产生乙酸、一氧化碳、乙醛等中间活性物质,使得EOR反应动力学过程非常缓慢,所以EOR的催化剂需要较强的催化性能使乙醇分子中C-C键断裂。中空半球碳(hollow carbon hemispheres)因具有独特开放的三维通道、大量的微孔和中孔、较高的电化学活性表面积等特点,是一种常被用作催化剂载体的碳材料。此外,氮掺杂的碳材料常常表现出优异的电催化活性,因为掺杂富含电子的氮可以改变碳材料的表面结构、提供更多金属粒子沉积的活性位点。本文是以正硅酸乙酯(TEOS)、沥青为原料成功合成了一种具有独特三维结构的中空半球碳,然后将其用作铂锡金属催化剂的载体。此外,我们在原有的中空半球碳的制备基础上进行氮掺杂,通过氮源的加入量控制氮的掺杂量,从而实现对金属纳米粒子的大小及分布进行微观调控。在酸性介质中研究所有合成的催化剂对乙醇氧化的催化活性,结果表明当中空半球碳作为催化剂载体时,催化剂PtSn/HCH的催化活性明显高于碳黑作为载体的催化剂PtSn/C的催化活性,在相同的测试条件下,PtSn/HCH的峰值电流比PtSn/C大100mA·mgPt-1,其稳态电流密度大约是PtSn/C的3倍;当在中空半球碳载体合成过程中加入氮源量为碳源量的一半时,氮的掺杂量达到最大,其负载PtSn后的PtSn/HCH-N0.5催化剂具有很强的催化活性,在1M乙醇溶液中,其峰值电流为430 mA·mgPt-1、稳态电流为77 mA·mgPt-1,分别是PtSn/C催化剂的3倍、20倍。
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