表面硅烷化改性热活化蒙脱石去除水体中甲基橙染料污染物研究

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甲基橙是目前染料废水中主要的污染物质,具有不易降解、富集性强、易致癌致突变等危害,其治理已成为当前迫切需要解决的重难点问题之一。为实现甲基橙等偶氮类染料的高效降解,本文以蒙脱石为原料,制备经热活化及3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)表面改性的新型吸附材料,并通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热分析(TG)以及核磁共振(NMR)等多种方法对改性过程中蒙脱石形貌、结构以及表面基团的变化进行分析,并通过批次实验探究改性蒙脱石对甲基橙的去除效果、吸附过程与机理。本文主要成果如下:(1)经过高温煅烧的蒙脱石,在200℃以下,层间吸附水脱除,结构不发生改变;在600℃左右,结构羟基水开始脱除;在800℃时,蒙脱石结构已经被彻底破坏;当温度达到900℃时,Si O2变为无定型游离状态。在200℃煅烧下,蒙脱石外表面及边缘产生较多硅羟基位点,增加了蒙脱石表面羟基活性,为蒙脱石有机改性提供实验基础。(2)对蒙脱石进行嫁接改性的位点主要有三个:层间、外表面和断裂边缘。在无水甲苯和无水乙醇体系下,有机硅烷只能与蒙脱石外表面羟基发生反应;在乙醇/水体系中,有机硅烷可以水解生成硅羟基,与蒙脱石内表面羟基发生脱水缩合生成共价键,硅羟基之间还会发生低聚反应;非极性溶剂体系利于嫁接反应的进行,硅烷嫁接量更高;乙醇/水体系中含水量的增加可以促进APTES的水解缩合,提高其嫁接量和改性效果。(3)p H对改性蒙脱石的吸附性能影响较大,在p H=2.0时,反应30 min即可达到吸附平衡,平衡吸附量为69.55 mg/g;吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附热力学符合Langmuir吸附模型;吸附反应过程表现为自发、放热、熵减小,是物理吸附和化学吸附共同反应的结果;不同离子对甲基橙去除效果的影响为Mg2+>Ca2+>Na+>Fe3+>K+,改性蒙脱石对共存离子的抗干扰性较强;无水乙醇作为解吸剂,解吸效果最好,循环利用五次之后,其吸附效率仍高于65%。
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