【摘 要】
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富勒烯作为碳材料家族的重要一员,由于其独特的分子结构和优异的物理化学特性,受到了研究者的广泛关注。将富勒烯分子组装成为尺寸和形态可控的有序微纳米结构,可以兼具富勒烯单体的特殊性质以及独特的维度和尺寸效应,实现从纳米分子到宏观材料的转化。因此,富勒烯微纳米结构的可控合成具有十分重要的意义。然而,在合成富勒烯微纳米结构的过程中,对于分子自组装机理的认识及性质的探索方面仍存在较大的不足,需要得到进一步的
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富勒烯作为碳材料家族的重要一员,由于其独特的分子结构和优异的物理化学特性,受到了研究者的广泛关注。将富勒烯分子组装成为尺寸和形态可控的有序微纳米结构,可以兼具富勒烯单体的特殊性质以及独特的维度和尺寸效应,实现从纳米分子到宏观材料的转化。因此,富勒烯微纳米结构的可控合成具有十分重要的意义。然而,在合成富勒烯微纳米结构的过程中,对于分子自组装机理的认识及性质的探索方面仍存在较大的不足,需要得到进一步的研究。本论文利用溶液驱动的方法可控地合成了一系列新型富勒烯相关的微纳米结构,一方面极大的丰富了其种类,增加了对富勒烯分子自组装过程的了解;另一方面,针对其不同的形貌特点,研究这些材料的性质,并对其性质进行改性,探索其在光电子和能源领域的性能。主要的研究内容和成果如下:（1）采用溶液驱动提拉法制备大面积一维有序富勒烯C60纳米带单晶阵列。通过调整实验条件,如溶质浓度、环境温度和提拉速度,系统的研究了最终产物的形态、基底表面晶体覆盖范围和厚度的变化规律。在提拉速度为0.25 mm min-1、溶质浓度为2 mg m L-1以及环境温度为20°C的条件下,获得了具有相对光滑表面和大面积连续条纹阵列。由于结构缺陷少且高度有序,该C60纳米带单晶阵列在紫外光照射下具有稳定、高度灵敏和快速光响应特性。此项研究有望扩展富勒烯有序阵列结构在光电器件领域的性能研究。（2）富勒烯C60能与钴卟啉分子以π-π相互作用组装在一起形成有序的超分子结构,并获得特殊的性质。采用液液界面沉积法,使用三种二甲苯的同分异构体作为良溶剂,正丙醇作为不良溶剂,可控地合成了多种富勒烯和钴卟啉共结晶超分子结构。然后讨论了溶液环境对晶体形态和尺寸的影响,揭示了溶剂掺杂是决定共晶微纳结构晶型的关键。此外,C60和钴卟啉的超分子组装在700°C的温度下仍可保持稳定,高温稳定性明显优于C60和钴卟啉单体,且由于共晶体之间的电子转移作用而发生了荧光淬灭,预示了其在耐高温电子领域的潜在应用。（3）通过在惰性气氛下高温碳化处理液液界面沉积法组装的C60多孔微米片状结构,对富勒烯的性质进行改性,获得二维介孔碳材料,进一步探索了其在能源领域的性能。在1000°C下高温碳化的富勒烯微米片具有高的比表面积、分层孔隙、适当的石墨化程度和丰富的结构缺陷,并表现出优异的氧还原电催化活性(Eonset=0.95 V vs.RHE,E1/2=0.85 V vs.RHE)和电容性能(330 F g-1),同时具有良好的循环稳定性。（4）基于液液界面沉积法,使用均三甲苯作为良溶剂,正丙醇作为不良溶剂,改变良溶剂和不良溶剂的体积比以及C70的浓度,得到一系列复杂、新颖、且高度均匀的C70微晶:从完美的立方体,有缺陷的漏斗到新颖的十字花柱。所形成的微晶中的均三甲苯含量对C70微晶的形态演变和生长动力学有很大影响。同时,这些C70微晶表现了优异的光学性质,并且受形态的影响,有缺陷的漏斗形微晶比立方体和十字花柱表现出增强的光致发光特性。这项研究为溶剂调节下C70微纳米结构的形态演变提供了系统的了解。（5）在液液界面上制备了形貌可控的双金属富勒烯Lu2@C82纳米棒。纳米棒的尺寸可以通过改变良溶剂和不良溶剂的体积比以及起始Lu2@C82二硫化碳溶液的浓度得到有效的控制。Lu2@C82纳米棒具有单晶性质,在紫外光区域到可见光区域均表现了广泛而强烈的吸收,并且由于结晶度的提高而导致光致发光强度的增强。最终,所制备的单根Lu2@C82纳米棒器件在365 nm紫外光的照射下具有优异的光响应性质,实现了基于单根双金属富勒烯微纳米结构在光电探测器领域的性能研究。
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