论文部分内容阅读
目前,普遍认为“分离-固化-深地质处置”是切实可行的高放废液处理处置方案。它是将高放废液中半衰期长、放射性水平高、生物毒性大的放射性核素分离出来,并按核素类别和放射性水平高低进行分类,对分离后所得的大体积中低放废物进行水泥固化,对小体积的高放废物可进行玻璃固化或人造岩石固化,这样将大大减轻处置负担,提高处置的安全性。 高放废液分离出的90Sr和137Cs构成了高放废物处置前1000年最主要的释热危害。本论文将就高放废液分离出的90Sr、137Cs和90Sr/137Cs混合核素为研究对象,采取不同的矿相组合对其进行系统的人造岩石固化研究。其中,Sr将以等价取代方式进入钙钛矿的Ca位,Cs将主要以异价取代方式进入碱硬锰矿的Ba位。 对于Sr的固化研究,采用了钙钛矿（85wt%）、钙钛锆石（10wt%）和金红石（5wt%）的矿相组合,针对不同包容量,设计了10种人造岩石试验配方,并对所制备固化体进行了物理性能、矿相组合和化学稳定性研究。结果表明,所制备固化体均具有高的体积密度和较小的显气孔率;固化体矿相组合与目标设计矿相一致,固化体中杂矿相较少;固化体的质量浸出率和元素归一化浸出率均较低,在Sr包容量为48wt%,即达到钙钛矿端员取代限度时,Sr的元素归一化浸出率为1.1×10-2g·m-2·d-1,其值仍比Sr在玻璃固化体中的浸出率低两个数量级。 对于Cs的固化研究,采用了碱硬锰矿（85wt%）、钙钛锆石（10wt%）和金红石（5wt%）的矿相组合,其中碱硬锰矿化学式为Ba1-xCs2x(Al0.5Ti1.5)Ti6O16,按此化学式设计了8种不同包容量的人造岩石配方,并对所制备固化体进行了物理性能、矿相组合和化学稳定性研究。结果表明,所制备固化体具有较好的物理性能,且固化体矿相组合与目标设计矿相一致,但固化体中Cs包容量不宜过高,以4.5wt%～5wt%为宜,否则将导致Cs浸出率有较大的上升。 Al元素对于Cs在碱硬锰矿中的固定有重要影响,本研究设计并制备了一系列不同Al含量的人造岩石固化体,对其进行了物理性能、矿相组合、微观结构和化学稳定性的研究。结果表明,人造岩石中Al元素含量较高时,将与Cs形成非稳态易溶性矿相CsAlTiO4,导致Cs浸出率升高;而过低的Al元素含量将导致碱硬锰矿相结晶困难,晶粒尺寸增大,并出现玻璃相,同样将影响Cs的抗浸出性能。研究发现,通