【摘 要】
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光催化作为一种绿色高效的高级氧化技术,通过将太阳能转化为化学能,实现对难降解有机污染物的去除。Z型异质结光催化剂能维持光生电子和空穴的高氧化还原能力,然而氧化还原能力较弱的光生电子和空穴在Z型传递的过程中会发生复合,从而导致了Z型异质结体系量子效率的下降。因此本论文旨在构建一种既具有高氧化还原能力的光生电子和空穴,又具有高量子效率的双通道载流子转移结构,将具有这种结构的光催化剂应用在去除难降解有机
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光催化作为一种绿色高效的高级氧化技术,通过将太阳能转化为化学能,实现对难降解有机污染物的去除。Z型异质结光催化剂能维持光生电子和空穴的高氧化还原能力,然而氧化还原能力较弱的光生电子和空穴在Z型传递的过程中会发生复合,从而导致了Z型异质结体系量子效率的下降。因此本论文旨在构建一种既具有高氧化还原能力的光生电子和空穴,又具有高量子效率的双通道载流子转移结构,将具有这种结构的光催化剂应用在去除难降解有机污染物领域。基于低功函数的Ti3C2Tx设计了一种新型的双通道载流子转移结构,利用原位沉积和离子交换的方法制备了Ag3PO4/Ag Br/Ti3C2Tx复合光催化剂。在Ag3PO4/Ag Br/Ti3C2Tx复合光催化剂中,Ti3C2Tx不仅作为Z型异质结Ag3PO4/Ag Br光催化剂生长的模板,而且能作为Ag3PO4和Ag Br转移空穴的载体。Ag3PO4和Ag Br形成的Z型转移路径构成了第一条载流子转移通道,而Ti3C2Tx分别与Ag3PO4和Ag Br形成的空穴转移路径构成了第二条载流子转移通道。第二条空穴的转移通道引出了Z型转移路径中的空穴,从而抑制了低氧化还原能力的光生电子空穴在Z型传递过程中的复合。因此,相比于Z型Ag3PO4/Ag Br光催化剂,Ag3PO4/Ag Br/Ti3C2Tx光催化剂的光吸收能力和光电性能都得到了提升,量子效率从10.59%提高到12.50%,从而对Rh B的降解效率从80.77%提高到94.72%。原位光辐射XPS（In Situ Irradiated X-ray Photoelectron Spectroscopy,ISI-XPS）结合DFT计算证明了Ag3PO4/Ag Br/Ti3C2Tx中的光生电子和空穴按双通道载流子转移路径发生迁移。通过将Ti3C2Tx的末端基团调控为-OH,进一步强化双通道载流子转移结构。利用机械搅拌和离子沉降的方法合成了Ag3PO4/g-C3N4/Ti3C2OH复合光催化剂。ISI-XPS和电子有效质量的计算证明了Ag3PO4/g-C3N4/Ti3C2OH中的双通道载流子结构成功构建。而与Ag3PO4/g-C3N4/Ti3C2Tx相比,Ag3PO4/g-C3N4/Ti3C2OH的光吸收能力,载流子分离与转移速率更为优良,因而表现出更加高效的光催化降解效能,对TBBPA的降解效率从74.78%提升到93.38%。而在Ag3PO4/g-C3N4/Ti3C2OH光催化降解体系中,TBBPA的降解过程主要包括脱溴、羟基化和去甲基化以及·O2-的取代氧化。双通道载流子结构强化的原因是碱化后的Ti3C2Tx的功函数更小,强化Ag3PO4和g-C3N4上的空穴向Ti3C2OH转移,不仅增强了对Z型传递中载流子复合的抑制,并且也减少了光生电子回流造成的载流子复合。
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