氚水对人体和环境具有严重危害,从而造成安全问题。氚水处置难题已成为核电站、乏燃料后处理以及未来聚变能源都无法回避的问题。目前,氢水催化交换反应是一类重要的氢同位素交换技术,其中蒸气相催化交换（Vapor Phase Catalytic Exchange,VPCE）具有可采用非贵金属催化剂、流程简单、无腐蚀性、以及高分离因子等优势而受到广泛关注。在该工艺技术中,制备高效催化剂已成为工程方法的关键,且其中涉及的反应过程机理不明,还需进一步深入探索。同时,相比加拿大等国报道的Pt基贵金属催化剂,通过设计和可控制备非贵金属Ni基催化剂,并实现高催化效率,可以显著降低处理成本,推动我国该技术的工业化进程。基于此,本文通过采用层状双金属氢氧化物（Layered double hydroxides,LDH）独特的层板结构和阳离子超分散特点,显著提升活性金属Ni的分散度,即可降低活性金属负载率且能提升催化活性。LDH是一类层板结构的超分子材料,其层板阳离子可控制备且实现原子级分散,层间离子也具有可交换性,已被作为催化剂前体和载体、吸附剂或离子交换剂,在除气、选择性加氢、电催化等领域得以应用。同时,LDH还提供了一类材料制备的方案,可将对氢同位素交换反应有效的Pd、Pt等活性金属引入LDH结构中,从而制备出一系列催化剂。本文基于LDH的优点,针对VPCE反应设计并开发了一种高效非贵金属催化剂,并对该催化剂在氢-水同位素反应中的作用机理进行分析研究。本论文主要研究结果包括:（1）水热共沉淀法设计制备催化剂前驱体。以镍盐、铝盐和沉淀剂（尿素）为原料,采用共沉淀水热法制备纳米级NiAl--LDH。系统调控沉淀剂用量、水热温度和水热时间研究合成方法对LDH结晶性和颗粒分散度的影响。研究结果表明:水热温度或水热时间的提高可显著提升LDH结晶度。当水热时间为36h时,NiAl-LDH的颗粒尺寸有明显变化。（2）高性能NiAl-LDO的制备和催化性能。以NiAl-LDH为催化剂前驱体,通过煅烧制备NiAl-LDO催化剂。NiAl-LDO仍然保持与前驱体一样的层状结构,且元素均匀分散。同时比表面积增加约2.5倍达到185.63m²/g。与浸渍法制备的Ni基催化剂NiO/Al₂O₃相比,NiAl-LDO在反应温度400℃以下时,氢-水同位素气相催化交换性能为NiO/Al₂O₃的5-20倍,尤其是在200℃以下有明显的催化活性。过程机理分析表明Ni⁰和Ni²⁺均是可利用的活性位点。（3）催化剂的可控调节和性能优化。通过调节制备过程物料配比得到不同Ni含量的LDH前驱体,煅烧还原得到的NiAl-LDO,Ni颗粒尺寸分布在11nm-18nm之间。随着Ni/Al比增加,催化剂金属-载体间作用力发生变化,金属Ni与载体Al₂O₃金属间作用力先增大后减弱。XPS结果表明催化剂中Al失去电子获得更多的八方体Al³⁺,Ni得电子形成Ni⁰。Ni/Al=2时,催化剂Ni含量最优,可实现最佳的VPCE催化效率。