【摘 要】
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全球温暖化日益严重,二氧化碳减排刻不容缓。二氧化碳封存被认为是一种时效性较强的减少大气中二氧化碳含量的方法;同时,随着天然气水合物开采技术研究的深入和创新,废弃天然气水合物藏的处理问题被提上日程。围绕上述两个问题,本文提出了在废弃天然气水合物藏中进行二氧化碳封存。首先对二氧化碳水合物相平衡条件进行预测,并基于此,利用核磁共振成像实验平台对气体运移条件下废弃天然气水合物藏内二氧化碳封存特性进行研究,
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全球温暖化日益严重,二氧化碳减排刻不容缓。二氧化碳封存被认为是一种时效性较强的减少大气中二氧化碳含量的方法;同时,随着天然气水合物开采技术研究的深入和创新,废弃天然气水合物藏的处理问题被提上日程。围绕上述两个问题,本文提出了在废弃天然气水合物藏中进行二氧化碳封存。首先对二氧化碳水合物相平衡条件进行预测,并基于此,利用核磁共振成像实验平台对气体运移条件下废弃天然气水合物藏内二氧化碳封存特性进行研究,最后针对二氧化碳及其与氮气混合气在废弃天然气水合物藏中封存特性进行了可视化研究。水合物的相平衡是判定二氧化碳水合物能否在废弃天然气水合物藏中稳定存在的关键物性,即判定水合物藏是否适合二氧化碳封存。基于机器学习(神经网络算法和梯度提升回归树算法)算法,本文建立了在多种盐类和有机物作用下的水合物相平衡条件预测模型。预测模型结果显示,梯度提升回归树压力模型的预测准确度和成功率均高于神经网络压力模型,但神经网络模型具有更好的泛化性。对于梯度提升回归树模型来说,梯度提升回归树压力模型的预测精度低于梯度提升回归树温度模型。结果显示基于梯度回归树的温度模型的预测效果最好,且通过与文献中模型的结果对比发现,梯度提升回归树温度模型的结果满足工程精度要求,该模型可以准确预测二氧化碳水合物的相平衡条件。在相平衡模型研究的基础上,本文基于核磁共振平台进行了在废弃天然气水合物藏中气体运移条件下二氧化碳封存实验。分析了不同二氧化碳流动压力、二氧化碳流动速度和流动方式等对二氧化碳水合物生成特性的影响。实验结果显示在水饱和废弃天然气水合物储层中,在二氧化碳气体流动过程中,孔隙水饱和度不是二氧化碳水合物生成的主要控制因素;二氧化碳气体流动压力是二氧化碳水合物生成的关键控制因素,本文中最优的流动压力为3.5 MPa;相对于流动过程,恒压过程更适合二氧化碳水合物生成。为了进一步综合评价废弃天然气水合物藏中二氧化碳封存效果,本文完成了在废弃天然气水合物藏中二氧化碳及其与氮气混合气封存实验,分析了不同二氧化碳与氮气浓度和恒压压力等对二氧化碳水合物生成特性的影响。研究发现在封存过程中,二氧化碳水合物并非同时在所有区域均匀生成;在有氮气存在的工况下,3.2 MPa和3.5 MPa对二氧化碳封存的影响近似,且均优于3.0 MPa;在纯二氧化碳的工况下,压力越高对二氧化碳封存影响越大,最优压力为3.5 MPa。在封存初期,氮气会加速二氧化碳水合物的生成;但从长远角度来看,纯二氧化碳更适于二氧化碳封存。
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