【摘 要】
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沸石分子筛材料从发现距今已有两百多年的历史。从天然沸石到人工合成沸石,从低硅沸石到高硅沸石以及后来发展的类沸石分子筛材料,都因为他们具有均匀而规则的孔道结构和较大
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沸石分子筛材料从发现距今已有两百多年的历史。从天然沸石到人工合成沸石,从低硅沸石到高硅沸石以及后来发展的类沸石分子筛材料,都因为他们具有均匀而规则的孔道结构和较大的比表面积,被广泛应用于分离、催化、吸附、离子交换等化工领域。沸石分子筛材料已成为工业生产中非常重要的产品,但是人们对其在形成过程中的晶化行为一直以来还不是十分清楚。本论文主要研究了传统水热和微波加热条件下Silicalite-1分子筛的晶化行为。在传统水热条件下,研究了氢氟酸的引入对Silicalite-1分子筛晶化行为的影响,发现随着反应体系中氢氟酸浓度的逐渐增加,Silicalite-1晶体的形貌由聚集的不规则块状到纳米级小六角圆盘再到典型的Coffin状孪晶,经过了一系列有规律的变化。在微波加热条件下,研究了微波加热的时间、合成体系中助溶剂的引入以及体系的碱度对Silicalite-1晶体晶化行为的影响。如增加微波加热时间,发现Silicalite-1晶体从分立的单晶向孪晶转变;向体系中引入介电常数逐渐减小的一元醇,发现Silicalite-1晶体的形貌会逐渐从分立的圆滑孪晶逐渐演变成互相聚集且棱角分明的“Coffin”状孪晶;当向体系中引入介电常数较大的二元醇乙二醇时,产物中出现了一定比例的“Coffin”状单晶。最后考察了不同碱度添加剂对Silicalite-1分子筛晶体晶化行为的影响,发现发现体系的碱度增加,对产物的聚集状态影响较大,而对晶体的大小及形貌影响较小。同时,体系的碱度对于晶体b轴方向的生长速率影响较大。
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