论文部分内容阅读
以磷钨酸铵、磷酸氢二铵和自制的MCM-41为原料,采用超声波振荡、程序升温和高纯氢气还原的方法制备了高比表面积的WP和WP/MCM-41,用XRD、BET、BJH、SEM和EDX表征了所制备的催化剂,考察了晶化时间、原料配比、超声波振荡等因素对MCM-41分子筛制备的影响;考察了载体、负载量、浸渍液pH值、超声波振荡、反应温度和反应时间等因素对催化剂的加氢脱硫活性的影响;并对噻吩的催化加氢脱硫反应的产物进行了分析。主要研究结论如下:1、适当延长MCM-41分子筛的晶化时间,适当的硅酸钠与模板剂的比值对形成MCM-41分子筛骨架有利;弱碱性溶液较长时间的浸渍对MCM-41分子筛的结构没明显影响;自制的MCM-41分子筛具有较强的耐弱碱性和结构稳定性,对磷化钨活性组分起到了很好的分散和支撑作用。2、在制备催化剂过程采用超声波处理,能显著提高催化剂的比表面积和孔容,从而提高了纯WP和WP/MCM-41催化剂的加氢脱硫活性;在制备催化剂过程采用超声波处理,WP能均匀地分散于载体MCM-41分子筛的表面及孔道内,超声波处理能很好的改善活性组分在载体上的分散程度,提高催化剂的活性;在制备过程中采用超声波振荡处理对所要求的负载比例不造成影响。3、超声波振荡处理的WP和35%WP/MCM-41催化剂对噻吩的加氢脱硫转化率在613K、5Mpa H2压力下分别达到81.22%和92.78%,均优于对应的普通搅拌制备的WP和35%WP/MCM-41催化剂;WP/MCM-41催化剂的加氢脱硫活性随负载量的不同而变化较大,负载量为35%的WP/MCM-41催化剂其活性较好,并明显高于非负载型的WP催化剂。4、WP和WP/MCM-41催化剂进行加氢脱硫反应时,无需预硫化,在适当的压力和温度下能与噻吩快速发生催化加氢脱硫反应,操作过程简便。