单层WS2激子辐射的全光学可逆调控

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过渡金属硫化物二维材料(Transition metal dichalcogenides,TMDs,如Mo S2,WS2等)因其新奇的物理化学特性,如显著的量子限制效应、室温下稳定的层内激子、可调谐的层间相互作用、极高的电流开关比、优异的谷光学特性等,不仅为基础物理效应的研究提供了新平台,而且在新型光电器件的应用方面展现出极其诱人的潜力。在基础物理方面,目前已经在单层TMDs中观测到了新奇的Moire超晶格以及激子霍尔效应;实现了对多体相互作用的调控等。在应用方面,已经构筑了基于TMDs的场效应管(Field Effect Transistor,FET)、柔性电子器件、微型激光器、光探测器等;这些器件展现出与传统器件相当甚至更优的性能。为了进一步提高这些器件的性能,根据需要调控其光电特性,尤其是激子辐射特性,显得尤为重要。目前已报道的调控手段包括化学/缺陷掺杂、电场调控和分子吸附等;其中化学和缺陷掺杂通常具有不可逆性,会永久性损坏样品;而电场调控和分子吸附都可以可逆的调控TMDs材料的光电特性,具有更重要的实用意义。然而电场调控需要制备微纳电极,而分子吸附需要真空设备,为实际应用带来了一定的限制;特别是这两种方法都是对整个样品(至少是电极区域)的全局调控,缺乏空间分辨性。为了简化调控设备,提高调控的空间分辨率,本论文根据气体吸附对样品表面温度的依赖性,通过使用不同的激光功率来促进吸附和解吸附过程,实现了对单层WS2激子辐射的全光学可逆调控。调控过程仅需改变激光功率,操作方便,空间分辨率达到微米量级。本论文的研究内容包括以下部分:1.根据气体分子的热运动理论,假设气体分子在单层TMDs表面的解吸附活化能高于吸附活化能;提出利用激光诱导的热效应改变气体分子在单层TMDs上的吸附效果:当该热效应提供的活化能低于解吸附活化能,单层TMDs表面以吸附效应为主,此时单层TMDs表面的自由电子向吸附分子转移,进而改变其激子辐射特性;当该热效应提供的活化能高于解吸附活化能,单层TMDs表面以解吸附效应为主,电子重新回到单层TMDs表面。2.在实验上,我们通过化学气相沉积法制备了具有一定表面电荷密度的单层WS2,使其荧光光谱中具有显著的激子和带电激子特性。当激光功率大于500k W/cm2时,荧光强度逐渐淬灭,激子比例减小,带电激子比例增大,表明WS2表面电荷密度增大,分子逐渐从WS2表面解吸附。将激光功率降低至30k W/cm2以下,被淬灭的荧光逐渐恢复,此时激子比例增加,带电激子比例减小,表明WS2表面电荷密度减小,分子逐渐吸附在WS2表面。进一步研究表明,连续切换激光功率,可以实现对单层WS2荧光强度的可逆调控。该实验现象验证了我们的理论模型。基于这种全光学可逆调控,我们提出了一种可逆光学存储方案,其空间分辨率达到微米量级。3.我们的理论模型提供了一种简易方便的全光学可逆调控方法,为优化基于WS2光电器件的性能提供了新的方法。为了进一步提高调控深度与速度,我们研究了飞秒激光照射单层WS2的效果,发现其荧光强度提高了两个量级以上,调控速度仅在秒量级。
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