基于新型双烯类配体的配位聚合物合成、结构及性能研究

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配位聚合物因其结构丰富多彩,并在吸附、分离、催化等方面有广泛的应用前景而备受关注。近年来,使用这类化合物检测和吸附水体污染物也引起人们的极大兴趣。本论文选取了两个具有较大共轭的双烯类吡啶配体1,4-二(2-吡啶基)乙烯基萘)(1,4-bpyvna)、5-氟-1,3-二(2-吡啶基)乙烯基)苯(fbpvb),与Zn(II)、Cd(II)及辅助羧酸配体构筑了一系列多维配位聚合物,研究了这些配位聚合物对Hg(II)和Al(III)离子荧光检测、碘的吸附性能。主要结果如下:一、双烯配体1,4-bpyvna、Zn(NO3)2和均苯三甲酸(1,3,5-H3BTC)或二苯醚酸(4,4’-OBA)发生溶剂热反应得到五个配位聚合物[Zn2(1,4-bpyvna)(1,3,5-HBTC)2(H2O)]n(1),{[Zn2(1,4-bpyvna)(1,3,5-BTC)(OH)]·H2O}n(2),{[Zn(1,3,5-HBTC)2(H2O)][1,4-bpyvna-H2]·CH3CN}n(3),{[Zn2(1,4-bpyvna)(4,4’-OBA)2]·0.5DMF·2.25H2O}n(4)和{[Zn2(1,4-bpyvna)(4,4’-OBA)2]·3DMF}n(5)。利用共轭配体1,4-bpyvna和高稳定性化合物2对水溶液中Hg2+进行检测,化合物2对Hg2+检测限低至57 ppb,并且表现出高选择性、高抗干扰性、快速响应、可重复使用的优点。二、双烯配体fbpvb、Cd(NO3)2和间苯二甲酸(1,3-H2BDC)发生溶剂热反应得到一个二维配位聚合物{[Cd2(fbpvb)2(1,3-BDC)2]n·0.5DMF·2H2O}n(6)。该化合物在紫外光照射下,骨架中一对双烯配体fbpvb中的C=C双键发生2+2环加成反应,通过单晶到单晶原位转化得到配位聚合物{[Cd2(tpfpeh)(1,3-BDC)]·0.5DMF·H2O}n(7,tpfpeh=3,4,12,13-tetra(4-pyridyl)-8,17-bisfluro-pentacyclo[13.3.1.16,10.02,5.011,14]eicosa1(19),6,8,10(20),15,17-hexane)。与母体化合物6相比,通过这种环加成后修饰得到的配位聚合物显著提高了检测Al3+的选择性和灵敏度以及对碘的吸附量均得到显著提高。
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