成都市PM2.5化学质量重构研究及组分变化特征分析

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PM2.5的危害与其所含化学组分的种类和含量密切相关,本研究采用化学质量重构法对成都市2013-2014年间春夏秋冬四个季节的PM2.5进行质量重构,重构过程中,根据成都市的环境情况和污染物排放清单得出本地化的质量重构转换系数。根据重构结果对PM2.5组分的季节变化特征进行分析。进一步采用在线单颗粒气溶胶质谱仪SPAMS研究成都市2015-2017年冬季PM2.5化学组分含量,并结合2014年冬季的重构结果,分析成都市2014-2017年冬季PM2.5组分含量的年变化趋势。研究结果表明:PM2.5主要组分可归类为地壳物质、微量元素、EC、OM、水溶性无机离子5种,地壳物质浓度的重构计算方法为GM=2.14[Si]+1.89[Al]+1.67[Mg]+1.43[Fe]+1.67[Ti]+1.58[Mn]+0.381[Al];微量元素、元素碳测量浓度即为其组分浓度;OM分为POA和SOA,浓度通过POC和SOC分别乘以转换系数k1、k2得到;水溶性无机离子构成的无机盐均以离子形式存在于PM2.5中,且离子可分为一次离子和二次离子,浓度分别为两者所包含离子浓度之和;吸附水通过PBW=0.24(SO42-+NH4+)计算。转换系数k1为POA的OM/OC质量比,根据成都市PM2.5排放清单和源成分谱计算得k1=1.35;转换系数k2为SOA的OM/OC质量比,根据成都市VOCs排放清单结合“双产物模型法”计算得k2=1.79。PM2.5的重构表达式为PM2.5=(GM+Trace+EC+POA+PIN)+(SOA+SIN)+PBW,春夏秋冬重构浓度分别为60.259 ug/m3、42.476 ug/m3、70.559 ug/m3、116.096 ug/m3,分别占PM2.5测量浓度的87.19%、83.40%、97.01%、92.75%,夏季比例较小,主要与夏季有机气溶胶具有较高的OM/OC质量比有关。PM2.5组分的季节变化特征为:各组分质量浓度除地壳物质的春季浓度大于秋季外,其余组分变化规律一致:冬季>秋季>春季>夏季。含量变化则较复杂,地壳物质在春季含量最高;微量元素在四个季节中含量均很低,且季节变化不明显;EC和POA秋冬含量较高;一次无机离子冬季含量最高,春秋次之,夏季最低;SOA夏秋季较高,冬季次之,春季最小;二次无机离子中SO42-含量夏秋较高,春冬较低,NO3-含量冬季最高,春秋次之,夏季最低,NH4+含量没有明显的季节变化特征;吸附水与二次无机离子变化规律一致。若只分析一次组分和二次组分,四个季节中二次组分含量均大于一次组分,表明前体物对PM2.5贡献的重要性。采用SPAMS研究2015-2017年冬季PM2.5化学组分含量,结合2014年冬季PM2.5重构结果分析PM2.5组分的2014-2017年的年变化趋势,结果为:地壳物质、微量元素、NH4+盐含量呈波动变化,无上升或下降趋势,EC、NO3-盐含量整体呈上升趋势,OM和SO42-盐含量整体呈下降趋势。
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