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燃料电池迄今还未进入大规模应用,主要原因是其成本过高。目前,贵金属Pt仍然是燃料电池常用的催化剂。为了降低燃料电池的成本,需要寻找高效廉价的非贵金属催化剂来替代传统的 Pt催化剂。在已研究的非贵金属催化剂中, Fe/N/C这类催化剂表现出了较好的催化活性,被认为是非常有潜力替代Pt的催化剂。 本研究以石墨烯为载体,以二维片层结构高含氮量的g-C3N4为氮源,FeCl3为铁源,其中g-C3N4依靠π-π键作用,均匀分散在氧化石墨烯(GO)表面,再与铁源络合,同时为了防止 GO的团聚,加入碳球,制备了“片球”结构的催化剂。对催化剂进行了优化,发现 GO与 g-C3N4比例为1:4,铁含量10%,热解温度为750℃,酸处理及二次热解后的催化剂具有最佳催化效果。半波电位仅比商业化Pt/C低60 mV,氧还原过程主要以4电子过程进行。经过耐久性测试,电流能保持原来的94%,表现出良好的稳定性。作为燃料电池阴极催化剂,在30℃,1 M甲醇,通干燥空气的条件下,最大功率密度可达11.72 mW cm-2。为了进一步减轻催化剂的堆叠,重新设计了多孔纤维结构的催化剂,通过静电纺丝将 PAN/DMF,FeCl3和 g-C3N4混合液进行纺丝,高温热解过程中部分g-C3N4分解,获得多孔纤维结构的催化剂。多孔结构提高了催化剂的比表面积,暴露更多的活性位点,此外,纤维状的催化剂可形成三维网络结构,有利于提高电子传输。实验发现,当热解温度为900℃,酸处理及二次热解后的催化剂半波电位仅比商业化Pt/C低50 mV,经过耐久性测试,电流保持了原来的91%,表现了良好的稳定性。氧还原过程中,电子转移数接近4,说明氧还原过程主要是以高效的4电子过程进行的。同时还表现出了优异的抗甲醇毒化性能。作为燃料电池阴极催化剂,在70℃,1M甲醇,通干燥空气的条件下,最大功率密度可达14.94mWcm-2。