论文部分内容阅读
质子交换膜燃料电池(PEMFC)凭借其绿色环保,燃料来源丰富等优点而被认为是21世纪最具潜力的新型绿色能源。催化剂作为PEMFC的关键组件之一,对于PEMFC的发展与商业化应用起着至关重要的作用。而目前广泛使用的铂系催化剂因其储量有限,价格昂贵,抗毒能力差等因素,限制了其商业化应用。因此,研究具有高活性,低成本低铂载量电催化剂对PEMFC的发展与广泛应用具有重要意义。本文以研究高性能,低铂载量的燃料电池催化剂为目标,制备了Ag@Pt/MWCNTs-MnO2、Ag@Pt/MWCNTs-CeO2以及Ag@Pt/MWCNTs-TiO2等系列燃料电池电催化剂。并利用X射线衍射(XRD)、高倍透射电镜(HRTEM).扫描电镜(SEM)、循环伏安法(CV)、计时电流法(i-t)、线性扫描伏安法(LSV)、交流阻抗法(EIS)等多种表征方法对上述电催化剂的结构以及电化学性质进行了表征和测试。具体内容如下：(1)二氧化锰掺杂Ag@Pt/MWCNTs复合催化剂的制备及催化性能研究本文采用两步法,制备了以碳纳米管(MWCNTs)为载体的Ag@Pt/MWCNTs催化剂,分析最佳的Ag, Pt比例,之后利用水热法控制反应温度和时间,分别制备了α-Mn02和β-MnO2两种不同晶型的棒状纳米材料。将最佳比例的Ag10%@Pt10%/MWCNTs分别与α、β两种晶型的MnO2进行掺杂,制备了Ag10%@Pt10%/MWCNTs-α-MnO2和Ag10%@Pt10%/MWCNTs-β-MnO2复合催化剂。循环伏安曲线测试结果表明,两种MnO2的最佳掺杂量均为20%,其最大活性面积Ag10%@Pt10%/MWCNTs-20%α-MnO2为85.83m2·g-1,Ag10%@Pt10%/MWCNTs-20%β-MnO2为68.83m2·g-1,均高于商业化JM20%Pt/C催化剂(51.59m2·g-1)。(2)二氧化铈掺杂Ag@Pt/MWCNT复合催化剂的制备及催化性能研究本文用水热法制备了直径约600nm的CeO2颗粒,又将不同比例的CeO2掺杂到Ag@Pt/MWCNTs电催化剂中,制备得到了Ag10%@Pt10%/MWCNTs-CeO2复合催化剂,并对其催化性能进行测试。循环伏安曲线测试结果表明,CeO2的最佳掺杂量为20%。极化曲线结果表明,Ag10%@Pt10%/MWCNTs-20%CeO2具有最高的氧还原起始电位,促进氧还原反应的进行。从不同转速的极化曲线及相应的K-L曲线结果可以计算出Ag10%@Pt10%/MWCNTs-20%CeO2催化氧还原过程的转移电子数大约为3.7,证明了此氧化还原反应以4电子路径的发生。(3)二氧化钛掺杂Ag@Pt/MWCNTs复合催化剂的制备及催化性能研究本文利用溶胶凝胶法制备了TiO2电催化剂,XRD测试表明本文中TiO2为锐钛矿型结构,之后通过超声法制备Ag@Pt/MWCNTs-TiO2复合催化剂,循环伏安测试结果表明TiO2的最佳掺杂量为15%,其最大活性面积Ag10%@Pt10%/MWCNTs-15%TiO2为76.63m2·g-1,是Ag10%@Pt10%/MWCNTs (66.15·m2·g-1的1.16倍。