钨(钼)的修饰对Wa(Moa)CeOx催化氨选择还原NOx的影响

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氮氧化物(NOx)作为大气主要污染物之一,给人们的生存环境和身体状况带来了许多危险。因此,如何高效的去除NOx是全球需要重点面对的环境问题。NH3-SCR技术是目前消除NOx方法中脱硝效果最好的技术手段。大型电厂使用的商业V2O5-WO3(Mo O3)/Ti O2催化剂存在活性温度窗口在中温区且窄,V2O5生物毒性较大,在高温度时N2选择性差,耐SO2较差等缺点。传统商业催化剂也不能满足排放温度较低的烟气脱硝的需求。因此,本文选择CeO2作为SCR催化剂的主体,通过掺杂Mo O3和WO3调节CeO2基催化剂的酸性进而提升该体系催化剂的低温SCR催化性能。并且,通过XRD、Raman、H2-TPR、O2-TPD、NH3-TPD、SO2-TPD、XPS以及In-situ DRIFTS等一系列表征分别探究Mo O3和WO3的修饰对于MoaCeOx和WaCeOx催化剂的结构和性能的影响。首先通过共沉淀法制备了一系列MoaCeOx(a=0.1,0.2,0.3和0.4)复合氧化物催化剂。考察了Mo O3掺杂量、空速、水、SO2对于MoaCeOx催化剂脱硝性能的影响。结果表明:适量Mo O3的掺杂可以明显提升MoaCeOx催化剂的活性。在空速为40,000 h-1时Mo0.3CeOx催化剂在160-425℃温度范围内具有100%的NO转化率,以及优异的N2选择性,即使在高空速(100,000 h-1)下依然在200-400℃区间内保持90%以上的脱硝活性,同时拥有优异的耐水、抗SO2中毒性能,以及良好的活性稳定性。并且通过诸多表征分析了不同Mo O3掺杂量对于MoaCeOx催化剂的比表面积、酸性、氧化还原能力以及其他一些物理化学性质的影响。同时用动力学测试探究了Mo0.3CeOx催化剂的反应路径。利用简易共沉淀法合成了一系列WaCeOx(a=0.06,0.12,0.18和0.24)二元混合双金属氧化物催化剂。考察了WO3的修饰对于WaCeOx催化剂NH3-SCR消除NO能力的影响。其中W0.18CeOx催化剂的低温SCR性能最好(150-490℃,100%),并且拥有优异的耐H2O性能,在烟气中通入5%水蒸气仍然可以在190-490℃温度窗口内将NO完全转化,此外,W0.18CeOx催化剂的水热稳定性、SO2的耐受性能、活性稳定性也极其优异。同时也用许多分析检测技术证实了由于WO3的添加明显增强了催化剂的表面酸性与CeO2原本适中的氧化氧还原性能协同作用使催化剂拥有优异的脱硝活性,并且通过In-situ DRIFTS测试深入研究了W0.18CeOx催化剂拥有优异的抗水抗硫的原因。
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