超级电容器是一种可以快速储存和释放能量的新型储能器件,因其能量密度高、功率密度大、可快速充放电、循环寿命长、环境友好性强等特点,在储能领域占有重要地位。随着近年来便携式和可穿戴电子设备的兴起,柔性储能设备受到了广泛关注。如何使超级电容器具有良好储能性能的同时具有良好的力学强度和柔性、可编织等便携性是目前亟待解决的问题之一。便携式、可穿戴储能设备的性能在很大程度上依赖于柔性电极的研究。本论文采用Hummers法制备氧化石墨烯（GO）分散液,进一步组装、还原制备石墨烯柔性薄膜、纤维电极,并对其电化学储能性能进行了系统研究和优化。柔性薄膜电极:采用Hummers法制备氧化石墨烯（GO）分散液,通过旋涂法制备GO薄膜,再将GO还原制备石墨烯薄膜电极,然后将其转移到柔性基底上,得到柔性石墨烯电极并用于电化学储能。一方面,研究了GO分散液中去离子水和无水乙醇的配比、旋涂转速和时间对所得薄膜连续性、均匀性的影响规律,调控实验条件,制备出制备连续、均匀的GO薄膜。另一方面,研究了还原条件对GO薄膜还原效果的影响规律,通过氢碘酸还原GO薄膜,制备出还原氧化石墨烯（RGO）薄膜。由此通过先成型后还原的方法制备了具有良好导电性、可转移的石墨烯柔性薄膜电极。将所得柔性薄膜作为超级电容器电极,研究了其电化学储能性能,在2μA/cm2的电流密度下,柔性薄膜比容量可达到0.418 m F/cm2。柔性纤维电极:通过毛细管成型,借助化学还原和水热还原,发展了一种制备高性能石墨烯纤维的简单方法,所得石墨烯柔性纤维电极具有良好的电化学储能性能。重点研究了以下三点:（1）通过控制氧化条件,调控氧化石墨烯（GO）的结构,形成水中易分散的溶致向列相液晶,片层之间有序排列使还原氧化石墨烯形成更紧密的堆叠,增加了纤维的机械和电化学性能,有效提高纤维电极的储能性能和柔性;（2）采用毛细管成型,将GO分散液与抗坏血酸混合均匀后封装入毛细管中,加热至180℃,形成水热反应环境,同时借助抗坏血酸的还原性,促进氧化石墨烯的还原,形成均匀的柔性石墨烯纤维电极;（3）系统研究氧化石墨烯分散液的浓度和还原时间对所得纤维中石墨烯片层间排列结构和还原度的影响规律,有效调控所得石墨烯纤维的导电性、柔性和力学强度。由此,发展出一种制备石墨烯纤维的简单、低成本方法,所得纤维既具有良好的储能性能,又具有良好的柔性和机械性能。在不额外添加任何活性材料的情况下,所得还原氧化石墨烯纤维在电流密度为1 A/g时比容量达到246.01 F/g（相当于电流密度为2.248m A/cm2时面积比容量为553.03 m F/cm2）,且在10 A/g的电流密度下,经过100 000次充放电循环后,比容量保持率为90.8%,具有良好的循环稳定性。将RGO纤维组装成对称超级电容器,在1 A/g的电流密度下比容量达到89.8 F/g,当功率密度为0.25 k W/kg时,能量密度能达到3.118 Wh/kg。在10 A/g的电流密度下,充放电循环100 000次后,比容量仍能保持93.88%。该超级电容器还具有良好的柔性,可以进行不同角度的弯曲,比容量基本保持不变,1 A/g的电流密度下,弯曲循环10 000次后,比容量仅衰减1.06%。纤维状复合电极:通过热还原进一步优化RGO纤维的还原效果,改善其循环稳定性,再通过电化学沉积法,在热还原RGO纤维上沉积聚苯胺（PANI）。PANI是一种导电聚合物材料,在充放电的过程中能够提供赝电容,被广泛用作超级电容器活性物质。重点研究了复合电极中,PANI含量对复合纤维电极性能的影响规律,当沉积的PANI含量较少时,石墨烯纤维的孔结构基本不受影响,且PANI不发生团聚,复合纤维的比容量比沉积前的石墨烯纤维有所提升。沉积PANI含量为8%的复合纤维电极在1 A/g的电流密度下,比容量从68.9 F/g增加到108.5 F/g。当沉积的PANI含量过高时,PANI团聚、复合纤维中的孔结构被堵塞,导致复合纤维比容量下降。