利用低缺陷石墨烯和单分散MWCNTs协同改性UHMWPE研究

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石墨烯和碳纳米管均具有优异的导电、导热和力学等性能,利用两者对聚合物基体复合改性,可望显著提高后者的各类使用性能,同时使其获得导电、导热等功能,是实现聚合物材料高性能化和功能化的重要途径。相关研究迄今已有大量报道,然而,如何实现石墨烯和碳纳米管的高效可控制备,以及促进两者在聚合物改性领域的规模化应用,仍有待探索和研究。为此,本文着重研究了如何在普通低沸点有机溶剂中,利用组成简单的超支化聚乙烯(HBPE)借助超声高效制备低缺陷石墨烯和单分散多壁碳纳米管(MWCNTs)溶液,以及它们对超高分子量聚乙烯(UHMWPE)的单一及协同改性作用规律,具体总结如下:首先,以氯仿为溶剂,利用HBPE借助超声高效剥离天然石墨,制备获得了较高浓度的低缺陷石墨烯溶液,并与两种不同粒径的UHMWPE粉末溶液混合,经溶剂挥发和热压成型制得一系列石墨烯/UHMWPE纳米复合材料。对所得石墨烯及复合材料的结构及性能进行了深入表征,考察了所得石墨烯对UHMWPE的单一复合改性作用。研究发现:所得石墨烯平均厚度在5层以下,结构缺陷较少,借助非共价CH-π作用,少量HBPE可稳定吸附于所得石墨烯表面;所得复合材料具有独特的隔离网络结构,石墨烯选择性分散于聚合物粒子界面区域,借助该结构,少量石墨烯引入即可显著提高UHMWPE导电性能,导电愈渗阈值仅为0.25 vol%(60μm UHMWPE)和0.60 vol%(25μm UHMWPE)。此外,UHMWPE粉末粒径对体系导电性能有显著影响,粒径越大,石墨烯导电愈渗阈值越小,导电性能越高。由于隔离网络结构的存在,石墨烯引入后使UHMWPE的拉伸力学性能显著下降,但使其耐磨性能明显改善。其次,利用上述HBPE在氯仿中,借助超声使MWCNTs相互解缠,获得浓度较高的单分散MWCNTs溶液,并与粒径为25μm UHMWPE粉末溶液混合,经溶剂挥发和热压成型制得一系列MWCNTs/UHMWPE纳米复合材料。对所得MWCNTs及UHMWPE复合材料的结构及性能进行了深入表征,研究了所得MWCNTs对UHMWPE的单一改性作用规律,并与前述单一石墨烯改性体系进行了对比。研究发现:借助HBPE与碳管表面的非共价CH-π作用,可有效促进MWCNTs解缠,使其在氯仿中实现单根、稳定分散,同时借助该作用部分HBPE可被稳固吸附于所得MWCNTs表面;所得UHMWPE复合材料具有与单一石墨烯改性体系类似的隔离网络结构,但较石墨烯体系网络结构相对不完善。较之石墨烯,所得MWCNTs在UHMWPE基体中具有更优的分散性能,同时对UHMWPE显示出更优的导电改性作用,导电逾渗阈值仅为0.08 vol%。此外,借助MWCNTs的一维结构,可有效缓解体系内隔离网络结构所引起的UHMWPE拉伸力学性能下降的趋势,同时可使UHMWPE的耐磨性能显著改善。再次,利用HBPE借助超声分别制备获得了低缺陷石墨烯和单分散MWCNTs氯仿溶液,将两者分别按石墨烯/碳管质量比8/2和6/4进行简单物理混合,制得稳定分散的石墨烯-MWCNTs混合溶液,进一步制备获得了石墨烯/MWCNTs/UHMWPE三元纳米复合材料,对其结构与性能进行了深入表征,并着重考察了所得石墨烯和单分散MWCNTs对UHMWPE的协同改性作用规律。研究发现:所得三元复合材料也具有隔离网络结构,由于MWCNTs的引入,使体系的导电性能较单一石墨烯体系进一步提高,逾渗阈值由0.60 vol%分别下降为0.50 vol%(质量比8/2)和0.40 vol%(质量比6/4)。同时,借助MWCNTs和石墨烯的结构协同效应,少量MWCNTs的引入可有效缓解体系拉伸力学性能下降的趋势,同时使UHMWPE的耐磨性能明显改善。
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