CO2捕集及资源化利用研究

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面对日益剧增的能源资源约束、生态环境保护压力,CO2排放及高盐废水处理问题成为大家关注的焦点。本文通过有机胺法捕集CO2,利用双极膜电渗析技术脱盐及转化可同时进行的特点,将含Na Cl溶液转化为Na OH,并与捕集后CO2相结合制备Na HCO3,实现CO2及高盐废水资源化利用的目标。研究的主要内容及结论如下:(1)开发高性能有机胺吸收剂实验中,开展对DETA、MDEA、DETA、AEP、PZ、AMP、MEA六种常见的单组分有机胺对CO2吸收及解吸性能研究。结果表明,提高吸收剂中-NH2基团浓度更有利于提高CO2吸收容量及吸收速率,烯胺DETA分子结构中氨基数目高与其他五种有机胺吸收剂,表现出了优异的吸收性能,吸收量达到了4.80 mol/L,最大吸收速率达1.89×10-3mol/Ls;叔胺MDEA在解吸中表现出更低的温度需求,解吸能耗较低,解吸率达到了85.21%,最大解吸速率达0.96×10-3mol/Ls。(2)在单组分有机胺吸收剂性能研究基础上,开展混合胺吸收剂的研究,对MDEA+PZ、DETA+AEP、DETA+MDEA三种复配体系吸收剂进行CO2吸收-解吸性能系统性探究,筛选出配比为10 wt%MDEA+30 wt%PZ、30 wt%DETA+10 wt%AEP、30 wt%DETA+10wt%MDEA三种混合胺吸收剂CO2吸收-解吸性能较优。通过综合考虑CO2吸收量、吸收速率、解吸量、解吸速率、解吸率以及循环稳定性,结果表明,配比为30 wt%DETA+10 wt%MDEA混合胺吸收剂性能最优,其CO2吸收量为4.95 mol/L、最大吸收速率为2.65×10-3mol/Ls、解吸量为4.33 mol/L、最大解吸速率7.85×10-4mol/Ls、解吸率为87.45%,分别是传统30 wt%MEA吸收剂的1.79倍、1.27倍、2.13倍、1.29倍、1.19倍,且该配比下三次吸收-解吸循环实验中,吸收稳定性达98.38%、解吸稳定性达97.23%。(3)自主构建膜堆构型为BP-A-C-BP三隔室双极膜电渗析装置处理Na Cl溶液制备酸碱实验中,发现酸室H+泄露是碱室浓度下降的主要原因,通过提高料室溶液p H值,可以有效增加碱室中Na OH浓度、提升Na Cl转化率。实验最佳工艺条件为:电流密度为35 m A/cm~2、料液浓度为2 mol/L、极室中Na2SO4浓度为2 g/L、初始酸碱浓度为0.15 mol/L、调节料室p H=3.5,此工艺条件下,获得HCl浓度为1.78mol/L,Na OH浓度为1.75 mol/L,Na Cl转化率达96.88%。(4)与双极膜电渗析处理Na Cl溶液耦合CO2连续法制备Na HCO3实验中,料室中Na Cl转化率达到了97.68%,由于碱室溶液中存在大量CO32-未完成向HCO3-的转化,Na HCO3产率较低;利用双极膜电渗析技术处理Na Cl溶液后所得Na OH溶液,与CO2在常压反应釜中进行分段反应制备Na HCO3,其产率达到了96%以上,与连续法制备Na HCO3相比,分段法具有CO2吸收速率快、Na HCO3产率高等优势,因此采用分段式制备Na HCO3更为经济合理。
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