含特殊有机元PbI2基类钙钛矿有机-无机杂合物的合成与性能研究

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层状类钙钛矿有机-无机杂合物可能在分子尺度上结合有机组分和无机组分的优势性能。但目前所得到的杂合物带隙不够低,迁移率和载流子密度还不能满足器件的使用要求,有机元不仅可以为材料提供易加工性,还能通过对无机层的模板作用来减小杂合物的禁带宽度,因此深入理解杂合物中有机元如何影响无机元的结构及其与能带之间的关联,对促进杂合物的实用化和丰富杂合物的理论知识都有重要的意义。本文选用半导性和发光性能较好的PbI2单层类钙钛矿杂合物体系作为研究对象,选用次甲基数依次增长的C6H5(CH2)nNH2(n=0,1,2)和能让无机八面体畸变更小的RCH2CH2NH2 (NH2CH2, Br, HOCH2)作为有机元(其中R=CH3CH2作为基准物),一方面探讨了三个反应工艺对合成各目标产物的影响,另一方面考察C链长度和特殊官能团对杂合物热稳定性和禁带宽度的影响。用液相法制备了各反应条件下的目标产物,用XRD图谱对各体系产物的晶体结构进行比较后,分析了合成路线、反应计量比及反应时间等因素对产物的影响,并得出了较佳的合成条件。此外在对(C6H5CnH2nNH3)2PbI4(n=0,1,2)各组分杂合物的XRD图分析对比后发现,有机元的次甲基链越长,产物越容易形成层状结构,无机层间的面间距越大。而对于(RCH2CH2NH3)2PbI4 (R=CH3CH2, NH2CH2, Br, HOCH2)体系,我们很难得到层状结构较好的NH3CH2CH2CH2NH3PbI4。各体系SEM的扫描结果进一步证实了上述XRD对目标产物结构的分析结论,由(C6H5CnH2nNH3)2PbI4(n=0,1,2)和(RCH2CH2NH3)2PbI4 (R=CH3CH2, Br, HOCH2)的TG-DSC曲线中初始分解温度的大小推断出了各杂合物的热稳定性,通过紫外可见吸收光谱估算出了它们的禁带宽度,进一步的分析对比表明,在有机元中引入吸电子的特殊官能团-Br,-OH能减小杂合物的禁带宽度。
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