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可见光催化技术以能耗低、矿化完全、二次污染少等特点,在环境污染修复领域受到广泛的关注。目前可见光催化剂重点问题是提升光响应范围和增强光生载流子效率,而构建2D异质结是国际研究热点之一。2D异质结光催化材料具有拓宽光响应范围、抑制电子空穴复合,在结合界面加速光生电子-空穴对分离等优点。基于能带工程理论以及课题组前期研究发现LDH具有光催化性能可调控的研究成果,本课题以BiOCl及LDH典型2D材料作为研究对象,形成高效2D-BiOCl/ZnCr-LDH面取向异质结,并应用于水体污染物的可见光催化降解:通过研究BiOCl和LDH复合方式,探索BiOCl/LDH复合的可行性。通过组分调控,探究BiOCl/ZnCr-LDH面取向异质结合成方法。重点研究复合方式同所产生活性物质的关系,确定有利于产生激子从而提高光催化活性的构造路径。本文的主要研究结果如下所示:(1)通过组分和结构调控可形成高效BiOCl、LDH光催化剂。考察层间阴离子和层板金属离子对LDH可见光响应范围以及催化效果的影响,发现ZnCr-Cl-LDH具有最佳的可见光响应范围(Eg=2.95 eV);以RhB和MO为目标污染物进行光催化实验发现ZnCr-Cl-LDH对MO、RhB脱色率分别为95.8%、8.8%,优于ZnCr-CO3-LDH(90.1%、4.0%)及无催化活性的MgAl-Cl-LDH,而且LDH样品的吸附和催化效果受染料溶液表面电性影响。ZnCr-Cl-LDH的光催化优势在于金属之间的氧桥作用、锌对LDH表面氧缺位的影响和拓宽的可见光响应范围。考察不同晶面及合成pH对RhB催化效果影响,结果表明BiOCl010脱色率为97.8%,在相同反应条件下,BiOCl001脱色率仅为47.0%,由此可见,BiOCl结构中(010)晶面比(001)晶面具有更高光催化降解RhB活性。(2)BiOCl同LDH复合后可明显提高光催化活性。研究复合时投加顺序、复合方法对合成BiOCl/LDH复合材料光催化性能影响,发现将制备的BiOCl010投加到LDH前驱体中水热合成是最佳方法。通过以上合成方法所得的BiOCl010/ZnCr-Cl-LDH光催化剂,对30 ppm RhB脱色率达到62.2%,在相同反应条件下BiOCl010单体的脱色率为52.4%。对比之下,将NiFe-LDH加入至BiOCl前驱体合成所得的24.0 wt.%BiOCl/NiFe-LDH,对30 ppm RhB脱色率仅为22.9%。(3)BiOCl010/ZnCr-Cl-LDH面取向异质结有利于产生激子从而提高光催化活性。在BiOCl/LDH复合体系中,通过考察LDH层间阴离子、LDH层板金属离子、BiOCl晶面、合成pH因素的影响,发现ZnCr-Cl-LDH与pH=5下合成的(010)晶面BiOCl复合,对20 ppm RhB反应90 min脱色率达97.5%。通过SEM、TEM分析BiOCl/LDH形貌,发现直径1μm LDH分散在500 nm-2μm BiOCl010表面,BiOCl010(002)晶面和LDH(018)晶面晶格间距分别为0.370 nm、0.195 nm且两种材料界面清晰可见,结合UV-vis分析,BiOCl010/ZnCr-Cl-LDH可见光响应增强且光谱响应范围变宽(Eg=2.97 eV),BiOCl010和ZnCr-Cl-LDH具有匹配的能带结构可构筑能带工程,表明LDH在(010)晶面BiOCl的侧边沿着(001)面生长形成BiOCl010/ZnCr-Cl-LDH面取向异质结;通过LDH组分调控、自由基捕获实验得出BiOCl010/ZnCr-Cl-LDH中1O2的存在并证明了激子生成,异质结界面产生1O2,确定面取向异质结有利于产生激子而提高光催化性能。(4)BiOCl010/ZnCr-LDH面取向异质结主要活性物质是H2O2和O2-·。考察体系中起主要降解作用的活性氧物种,通过自由基捕获实验,发现加入对苯二醌和过氧化氢酶之后,降解率下降至53.0和37.8%,表明BiOCl010/ZnCr-LDH异质结在催化过程中起主要作用的反应活性物质是H2O2和O2-·,同时HO·、h+和1O2也对催化体系起到增强作用。荧光光谱和光电流测试表明,较单体而言,BiOCl010/ZnCr-LDH复合材料的光致发射强度明显较低;在可见光激发下BiOCl010/ZnCr-LDH和ZnCr-LDH光电流密度分别为0.157和0.142μA,BiOCl010无可见光响应,表明BiOCl010和ZnCr-LDH界面异质结能有效地降低电子-空穴的复合几率、延长载流子的寿命、增强光电流密度;分析RhB降解路径,发现其降解过程是一个脱乙基和氧杂蒽共轭结构破坏同时发生,且不断生成由于N位脱乙基而产生一系列副产物的过程,属于光催化和光敏化协同降解机制;催化剂在五次循环使用后光催化效果仍可达到70.0%,具有优异的可再生循环性。考虑实际运用,制备了BiOCl010/LDH-PVDF膜材料,反应3 h对RhB的脱色率仍然可达到85.7%,解决了光催化剂粉末回收困难的问题;在自然光下反应6 h,BiOCl010/LDH-PVDF膜催化剂对RhB光降解去除率为89.9%。