铁基纳米复合物催化过硫酸盐或过氧化氢降解-吸附洛克沙胂的研究

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芳香族有机砷如洛克沙胂(3-硝基-4-羟基苯砷酸,ROX)作为饲料添加剂被广泛应用于畜牧业,以提高家禽肉的产量、控制寄生虫和改善动物的外观。但有机砷在家禽体内的几乎不参与新陈代谢转化,以原有的化学形式通过家禽排泄物进入环境,后经生物和非生物作用,转化为毒性更强的无机砷化合物对环境造成污染。然而,ROX通过传统高级氧化技术氧化分解后,形成的无机砷产物依然保留在溶液或含砷沉淀物中,无法实现总砷的完全去除,带来严重的二次污染。本文提出采用兼具催化-吸附双功能材料铁基纳米复合材料催化过硫酸盐和过氧化氢体系实现氧化有机砷-原位吸附生成的无机砷,然后以回收的无机砷作为潜在光催化剂,具体的研究内容与结论如下:(1)使用针铁矿浸渍还原氧化石墨烯和碳纳米管从而制备出一种复合材料,它命名为α-FeOOH@GCA。将其作为双功能材料用于降解ROX与吸附降解产物无机砷化合物。研究发现,在紫外光的照射下,通过投加较低剂量的α-FeOOH@GCA催化剂(250 mg L-1)活化过硫酸盐,反应时间120分钟内,近100%的洛克沙胂的结构会被破坏。同时,在氧化降解过程中释放的无机砷化合物会吸附在α-FeOOH@GCA材料表面。最后,我们将吸附在α-FeOOH@GCA表面的无机砷回收起来,并将其制备成了一种高效的光催化剂砷酸银。与传统的吸附技术相比,本研究在解决有机砷污染的同时而又不产生二次污染方面具有潜在的应用前景。(2)通过水热法合成了铁基金属有机框架MIL-101(Fe)作为催化与吸附ROX的双功能剂。研究表明,在紫外-可见光的照射下,催化剂MIL-101(Fe)(250mg L-1)活化氧化剂H2O2(1.00 mM)体系ROX可在120分钟内实现约95%的去除率,反应过程中产生的无机砷化合物会同时吸附在MIL-101(Fe)的材料表面,最终从溶液中实现近85%的总砷去除率。ROX降解过程中,·OH和O2·–自由基起主要作用。ROX的降解由·OH和O2·–自由基攻击As–C键,生成As(V)和领硝基苯酚所引发。该体系中实际水体对ROX去除产生正的影响。本文提出将有机砷氧化、无机砷吸附与回收结合在一起的技术为有机砷的去除提出了一种新的思路,为砷的最终绿色处置指明了一条新的方向,具有一定的理论价值与实际意义。
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