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自旋电子学是一种将电子自旋应用到电子器件中的新学科。相较于传统电子器件,自旋电子学器件能够带来更高效的信息处理方式。目前自旋电子学仍然面临着三大挑战:自旋的产生和注入、自旋的长程运输以及自旋的探测和调控。应对这些挑战的首要工作就是寻找或制造出合适的自旋电子学材料。为满足电子器件日益微型化和集成化的趋势,对低维自旋电子学材料的研究也变得越来越重要。因此,本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对传统自旋电子学材料稀磁半导体纳米线和新型自旋电子学材料硅烯纳米带中的磁性自旋特性进行了系统的研究和调控。本文的理论计算工作不仅可以用于解释实验制备的材料所表现出的磁学性质,而且对实验上合成具有特定磁性的材料有着指导意义,其主要内容及创新点如下:首先,我们计算了纤锌矿结构ZnS纳米线分别掺杂V、Cr、Mn、Fe和Co五种过渡金属元素的磁学性质,该体系属于第二代稀磁半导体。在对低维ZnS掺杂过渡金属材料的实验研究中发现同一掺杂体系在不同实验合成的样品中往往表现出完全不同的磁性。因此,有必要对该体系中过渡金属原子之间的磁性耦合机理进行系统性的研究。本部分工作围绕ZnS纳米线掺杂过渡金属元素体系做了以下四个方面的内容:（1）找出具有最低形成能的掺杂方式作为接下来的研究样本,结果表明当两个过渡金属原子都掺杂在ZnS纳米线内部时形成能最低。（2）计算各种过渡金属元素掺杂的ZnS纳米线的铁磁态和反铁磁态间的能量差,发现V或Cr掺杂的体系的基态为铁磁态,Mn、Fe或Co的掺杂体系的基态为反铁磁态。（3）通过替换掉连接两个过渡金属原子的S原子的方式往体系中共掺杂进Cl或P,以此往体系中引入额外的电子或空穴。当共掺杂入P时,V或Cr掺杂体系的铁磁性增强,Fe或Co掺杂体系的反铁磁性增强;当共掺杂入Cl时,V或Cr掺杂体系的铁磁性减弱,Fe或Co掺杂体系的反铁磁性减弱;对Mn掺杂的体系来说,P或Cl共掺杂都将使得体系的铁磁性增强。（4）将连接两个过渡金属原子的S原子移除来研究含有一个S空位对磁性耦合的影响。以上计算结果都可以用纤锌矿结构下的能带耦合模型来解释,该能带耦合模型是从闪锌矿结构的能带耦合模型修改而来。通过以上理论计算我们研究了ZnS掺杂过渡金属纳米线中的过渡金属原子间的磁性机理并且对过该耦合实现定向调控,以此可以对实验上制备具有特定磁性的材料给出理论指导。其次,我们研究了纤锌矿结构GaN纳米线掺杂Gd原子的电磁性质调控,主要是其中的磁性耦合机制以及通过共掺杂入Cu或C原子的方式实现室温铁磁性,该体系属于第三代稀磁半导体。GaN掺Gd体系自从在实验上发现具有室温铁磁性和巨磁矩以来就受到广泛的讨论,尤其是对其室温铁磁性和巨磁矩的来源一直众说纷纭,难以达成共识。为了探讨该体系在低维材料上的应用潜能,该部分内容中用Gd替代Ga原子的方式向GaN纳米线中掺杂入Gd原子并对其各项电磁特性进行计算。结果表明,当只掺入Gd原子时,体系的铁磁态和反铁磁态间的能量差几乎为0,对外表现出顺磁性,这与前人在三维GaN掺Gd材料中的计算结果一致。为了使该体系具有稳定的铁磁性进而可以作为能够实际应用的自旋电子学材料,我们通过向体系中引入空穴来激发其铁磁耦合。首先,我们用Cu原子替换Ga原子的方式引入空穴,每个Cu原子杂质可以引入两个空穴态。掺入Cu原子后的体系的铁磁态的稳定性得到显著的提高(?E=EFM-EAFM=-40 meV)。通过对掺杂Cu原子前后的体系的分波态密度图和能带结构图对比分析可知,Gd-4f电子态位于费米能级以下很深的位置,很难与自由载流子发生耦合,无助于稳定铁磁态,因此Gd-4f电子几乎不参与该体系的磁性耦合。而Cu-3d和N-2p态之间有一个较强的p-d耦合作用,该耦合作用使得价带顶的N-2p态推向费米能级并在自旋向上和自旋向下通道出现明显的不对称。改变后的N-2p态和Gd-5d态之间又发生一个较强的p-d耦合作用,该耦合作用使得铁磁态获得能量增益相较于反铁磁态更为稳定。共掺杂入Cu原子的体系的总磁矩是Gd原子携带的磁矩和Cu原子引入的空穴态的数目之和。在以上基础上我们继续增加体系的空穴浓度可以使得铁磁态与反铁磁态间的能量差进一步扩大,直到获得在室温下可以稳定存在的铁磁态。然后,我们通过以C原子替换N原子的方式向GaN掺Gd纳米线引入空穴态。可以发现Gd原子与距离其较近的C原子杂质间可以发生一个较强的p-d耦合作用,该耦合作用使得体系有一个在室温下可以稳定存在的铁磁态,随着C原子和Gd原子之间距离的增加该p-d耦合作用迅速减弱,体系的铁磁态的稳定性大大减弱。通过对比各种掺杂位置的能带结构图可知,C原子引入的未占据态的能级和C原子的掺杂位置密切相关,而部分电荷密度图告诉我们这些未占据态主要来自于C原子,少量来自于N原子。最后,我们计算了新型自旋电子学材料——矩形硅烯纳米带的锯齿形边界的磁学性质。硅烯作为一种类石墨烯材料有着与石墨烯类似的几何和电子结构,但又与石墨烯有着明显的不同,又由于其可以与现在广泛使用的硅基电子器件良好兼容而受到重视。大量的前人理论研究表明,无限长的锯齿形边界硅烯纳米带有着一个稳定的反铁磁态,即两条锯齿形边界的磁矩方向相反。然而实验上制备的硅烯纳米带的尺寸都是有限的。为探究样品尺寸对边界磁性的影响以给实验上制备所需磁性的硅烯纳米带提供参考,本章计算了不同尺寸的硅烯纳米带的磁性。结果表明:（1）当硅烯纳米带的尺寸达到RZSiNRs[4,3]时,两条锯齿型边界开始出现一个稳定的反铁磁态,对于尺寸比RZSiNRs[4,3]大的硅烯纳米带,该反铁磁态将一致稳定存在,并且三种磁性态从能量由低到高排序为:反铁磁态、铁磁态和无磁态。（2）锯齿形边界的磁矩起源于边界Si原子上未配对的pz轨道。（3）宽度一定的硅烯纳米带,随着纳米带长度的增加平均到每个边界Si原子上的磁矩趋近于一个特定值——无限长纳米带的边界Si原子磁矩的平均值。（4）Al原子掺杂可以有效的调节硅烯纳米带的磁矩分布和边界磁性的耦合态。