二维金属烯因其超高的比表面积、高度可调的微观结构、出色的导电性和高度不饱和的表面配位原子等独特的属性而得到了研究者的广泛关注。虽然在其结构调控方面取得了丰硕的研究成果,但仍然存在一些亟需解决的问题,如对于超薄二维结构的精准调控,本征活性的进一步提高以及生成机理的阐释还需要发展与完善。本论文以提高二维金属烯材料的电催化性能为研究目标,以提升金属烯的本征活性为出发点,在晶相调控、界面工程调控和间隙原子掺杂等方面取得了一定的研究进展,对本领域的发展起到了助推作用。具体研究内容如下:（1）利用相调控策略助力二维Rh Ru双金属烯电解水析氢。由于无定型结构的引入,使得局域无定型化的Rh Ru双金属烯催化剂展现出优异的电催化产氢性能;（2）利用界面工程策略设计高效的Mo Ox-Rh金属烯析氢催化剂。Mo Ox原子级分散在Rh金属烯表面,实现了界面效应的最大化,使其展现出超高的电催化析氢活性。理论计算表明,Mo Ox与Rh金属烯的界面处为析氢反应的活性中心。Mo Ox物种优先吸附解离水并产生氢中间体,随后产生的氢中间体吸附在相邻的Rh位点上并进一步重组为分子氢;（3）间隙氢原子掺杂策略制备超薄Rh Pd H氢化双金属烯电催化剂用于析氢反应。尽管Pd-Rh相图显示这种Rh Pd合金是高度不稳定的,但基于Miedema反稳定性规则的指导,我们获得了稳定含氢的Rh Pd H氢化双金属烯材料。电化学测试结果表明,限域的氢原子提升了析氢活性,而超薄二维结构使得反应稳定性得以增强;（4）通过限域间隙氢原子策略合成了一种高效稳定的Mo Pd H氢化双金属烯电催化剂,并将其应用于燃料电池阳极反应。Mo Pd H氢化双金属烯展现出优异的CO耐受性,主要源于其独特的超薄氢化物结构和Mo掺杂所带来的配体效应。