【摘 要】
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白光LED以其发光效率高、能耗低、环境友好等诸多优势,成为了21世纪新一代绿色照明光源。利用矿物资源宝库合成和设计新型矿物发光材料是当前白光LED照明领域研究热点。基于天然矿物材料独特的晶体结构和对稀土离子的可容纳性,本文以Cs4Mg3Ca F12（钙钛矿结构）、Na2Sr2Al2（PO4）F9（氟磷钠锶石）作为稀土矿物发光材料基质,采用固相合成法制备了新型矿物发光材料Cs4Mg3Ca F12:E
【基金项目】
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河北省高等学校科学技术研究项目（No.QN2016119）；
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白光LED以其发光效率高、能耗低、环境友好等诸多优势,成为了21世纪新一代绿色照明光源。利用矿物资源宝库合成和设计新型矿物发光材料是当前白光LED照明领域研究热点。基于天然矿物材料独特的晶体结构和对稀土离子的可容纳性,本文以Cs4Mg3Ca F12（钙钛矿结构）、Na2Sr2Al2（PO4）F9（氟磷钠锶石）作为稀土矿物发光材料基质,采用固相合成法制备了新型矿物发光材料Cs4Mg3Ca F12:Eu2+、Na2Sr2Al2（PO4）F9:Eu3+和Na2Sr2Al2（PO4）F9:Tb3+,Eu3+,并利用X射线衍射、紫外漫反射光谱、激发和发射光谱、荧光寿命衰减曲线、升温荧光光谱等图谱研究了两类材料在掺杂稀土离子后的发光特性和能量传递过程。本论文的主要研究成果如下:采用高温固相法合成了卤钙钛矿矿物发光材料Cs4Mg3Ca F12:Eu2+。Cs4Mg3Ca F12基质为三方晶系,空间群为R-3m。在近紫外光激发下,Cs4Mg3Ca F12:Eu2+发射出明亮的蓝光,峰值波长位于474 nm,源于Eu2+的4f65d1-4f7电偶极允许跃迁。根据发射光谱中的单峰对称形状和Van Uitert公式推断出在Cs4Mg3Ca F12:Eu2+体系中只存在一个Eu2+发光中心。此外,激活剂离子Eu2+在Cs4Mg3Ca F12基质中的浓度猝灭效应源于电多极相互作用类型中的电偶极-电偶极相互作用。该荧光粉在热稳定性（200℃时,发射光强度仍保持为室温初始值的80%）和发光量子效率（64%）方面超过某些商用蓝色荧光粉。Cs4Mg3Ca F12:Eu2+的发光强度是商用蓝粉Ba Mg Al10O17:Eu2+的95%,是K2Al2B2O7:Eu2+的164%,是Ba Al12O19:Eu2+的89%。采用高温固相法合成了氟磷钠锶石矿物发光材料Na2Sr2Al2（PO4）F9:Eu3+。氟磷钠锶石为单斜晶系,空间群为P 1 21/c 1。在近紫外光激发下,Na2Sr2Al2（PO4）F9:Eu3+具有明亮的红光发射,两个主要发射峰峰值位于592 nm和616 nm,源于Eu3+的5D0-7F1磁偶极跃迁和5D0-7F2电偶极跃迁,且磁偶极跃迁的发射强度强于电偶极跃迁发射强度,表明Eu3+在Na2Sr2Al2（PO4）F9基质晶格中占据中心对称格位。此外,激活剂离子Eu3+在Na2Sr2Al2（PO4）F9基质中的浓度猝灭效应源于电多极相互作用。Na2Sr2Al2（PO4）F9:Eu3+红色荧光粉具有较高的热稳定性,当温度升高至150℃时,发射光强度仍保持为室温初始值的61%。采用高温固相法合成了氟磷钠锶石矿物发光材料Na2Sr2Al2（PO4）F9:Tb3+,Eu3+。在Na2Sr2Al2（PO4）F9矿物材料基质中,掺入Tb3+作为敏化剂,可提高Eu3+的荧光强度;且基于Tb3+-Eu3+之间的能量传递过程,通过改变两种掺杂剂的掺杂浓度比例,在氟磷钠锶石矿物发光材料Na2Sr2Al2（PO4）F9:Tb3+,Eu3+中可进行光色调控和实现暖白光发射。Tb3+-Eu3+之间的能量传递过程源于电多极相互作用类型中的电四级-电四级相互作用。Na2Sr2Al2（PO4）F9:Tb3+,Eu3+具有较高的热稳定性,当温度升高至150℃时,荧光强度仍然可以保持为室温初始值的86%。
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