2004年,石墨烯的成功制备掀起了二维材料的研究热潮。一方面,随着材料体系维度的降低,量子效应和关联作用就会相应增强,往往会衍生出丰富的物理现象。另一方面,二维材料相对于块体更容易受到外场的调控,有助于实现高存储密度和器件小型化的应用。近几年来,二维铁电性和二维铁磁性材料相继在实验上被证实,寻找同时具有铁电性和铁磁性的二维多铁性材料便成为二维材料研究的一个热门方向。多铁性材料中磁性和铁电性可能存在本征的磁电耦合,为实现磁电的交叉调控提供了基础。钙钛矿型锰氧化物具有本征的磁诱导铁电极化,并且R-P相层状钙钛矿锰氧化物具有八面体旋转诱导的铁电性,这两类材料在二维下可能实现磁场控制电极化和电场控制磁性,为研究二维多铁性材料的磁电调控提供了良好选择。本文采用第一性原理并结合了对称性分析和模型分析等理论手段研究了RMnO₃（R=La-Lu）系列外延薄膜的应变效应及调控,LuMnO₃二维薄膜的应变调控及表面和界面效应,以及层状钙钛矿Ca₃Mn₂O₇二维双层的多铁性等。主要内容如下:（1）研究了YAlO₃衬底施加的外延应变对RMnO₃（R=La-Lu）系列薄膜结构,电子,铁电性和磁性质的影响。利用第一性原理计算预言衬底施加的外延应变能够将RMnO₃薄膜的磁基态转变为E型序,解释了实验上在YAlO₃衬底上外延生长的锰氧化物薄膜具有较大的铁电极化的原因。（2）研究了SrTiO₃衬底对RMnO₃（R=La-Lu）系列薄膜的应变效应。证实衬底施加的外延应变引起绝大部分锰氧化物磁相从反铁磁转变为铁磁相。揭示了外延应变对Q₃型Jahn-Teller扭曲的抑制是造成这种磁相变的主要原因,提出利用调控应变梯度实现铁电相和铁磁相共存与耦合的途径。（3）研究了LuMnO₃薄膜磁序和轨道序的应变调控及表面和界面效应。表明拉伸应变可以诱导螺旋和E型多铁相,而压缩应变导致具有高居里温度的铁磁半金属和反铁磁极性金属相的出现。对于与SrTiO₃衬底组成的异质结,发现了界面上电子的累积,并随LuMnO₃层厚的增加而急剧减小。表面晶体场的对称性破缺导致了d_3z2_-r2型轨道的出现和表面金属化现象。（4）研究了具有R-P相的Ca₃Mn₂O₇双层的结构、电子、铁电和磁性质等。发现二维下Ca₃Mn₂O₇的结构重构现象,维度降低导致旋转和倾斜的自发耦合受到抑制,铁电相消失。通过拉伸应变可以导致铁电相基态的出现,即应变可驱动二维反铁电向二维铁电性的转变,并利用DM机制实现电场对磁化的调控。