【摘 要】
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二次锌-空气电池具有高理论能量密度、高安全性和低成本等优点,锌阳极作为其核心部位,存在的析氢腐蚀、钝化和较差的可逆性等问题严重阻碍了可充锌-空气电池的商业化。本文通过添加剂修饰、表面包覆、合金化及其之间的相互协同等方法对锌阳极进行改性。采用XRD、SEM、TEM和XPS对改性锌阳极材料的组成、结构和形貌进行了分析与表征,通过循环伏安曲线、Tafel曲线和LAND测试系统等研究了锌阳极的电化学性能及
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二次锌-空气电池具有高理论能量密度、高安全性和低成本等优点,锌阳极作为其核心部位,存在的析氢腐蚀、钝化和较差的可逆性等问题严重阻碍了可充锌-空气电池的商业化。本文通过添加剂修饰、表面包覆、合金化及其之间的相互协同等方法对锌阳极进行改性。采用XRD、SEM、TEM和XPS对改性锌阳极材料的组成、结构和形貌进行了分析与表征,通过循环伏安曲线、Tafel曲线和LAND测试系统等研究了锌阳极的电化学性能及由其组成的Zn/Ni OOH电池的性能。主要内容和结果如下:（1）以纯锌粉为研究对象,分析了不同锌粉粒径和电解质溶液对锌阳极电化学性能的影响。结果表明,随着锌粉粒径的减小,锌阳极的腐蚀电流先减小后增大,锌粉粒径为800目时,锌阳极的腐蚀电流最小。与6mol/L KOH溶液相比,Zn O饱和的6mol/L KOH溶液加剧了锌阳极的析氢腐蚀,但有效抑制了其形变,提升了锌阳极的循环性能。（2）通过溶胶-凝胶法在锌阳极材料表面包覆ZrO2,并对其电化学性能和由其组成的Zn/Ni OOH电池的循环性能进行了研究。结果表明,ZrO2包覆层能够阻止活性物质锌与电解液直接接触并抑制锌阳极的形变,提升了锌阳极的耐腐蚀性能和活性物质利用率,其中2wt%的ZrO2包覆量为最佳,电池的循环次数从2次提高到了14次。（3）采用高温炭还原法制备了Bi-C和SnO2/Sn-C复合物,研究了其作为添加剂对锌阳极电化学性能及Zn/Ni OOH电池循环性能的影响,发现Bi-C和SnO2/Sn-C复合物能改善锌阳极的传质条件并提高锌阳极的析氢过电位和电导率,从而抑制其钝化和析氢腐蚀,复合物的最佳添加量为2wt%,其在抑制锌阳极的析氢腐蚀和延迟锌阳极的钝化所需的物质之间建立了良好的平衡,大于此值时,Bi-C和SnO2/Sn-C复合物会占据锌阳极的反应位点并加剧锌阳极的自腐蚀,反而降低了锌阳极活性物质的利用率。含2wt%Bi-C和SnO2/Sn-C复合物的Zn/Ni OOH电池的循环次数从2次分别提高到16次和10次。（4）通过合金化与表面包覆的相互协同,对锌阳极进行了改性研究。分析了不同质量比的Zn-Al合金阳极的电化学性能和对应的Zn/Ni OOH电池的放电性能,发现Al的高活性促进了多孔锌阳极表面的形成,加剧了锌阳极的腐蚀行为,降低了活性物质利用率,造成电池的放电性能下降。但Al的加入使锌阳极的开路电位发生了负移,并改善了锌阳极的可逆性,其中ZA73合金阳极的可逆性最好。利用溶胶-凝胶法在ZA73合金阳极材料表面包覆ZrO2,考察了其电化学性能和对应的Zn/Ni OOH电池的放电性能。结果表明,ZrO2包覆层能抑制ZA73合金阳极的腐蚀行为,并在一定程度上降低了ZA73合金阳极的高活性,有效抑制了其容量衰减,从而增强了电池持续放电的能力,ZrO2包覆量为3wt%时,电池的放电性能最佳,放电时间从15min提高到118min。但ZrO2包覆层会阻碍Zn2+和OH-的扩散,降低了ZA73合金阳极的可逆性能。综合ZA73合金阳极的活性物质利用率和可逆性,ZrO2的最佳包覆量为3wt%。
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