过渡金属硫化物复合氮化碳的制备及其光催化性能的研究

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能源危机和环境污染是人类迫切需要解决的问题,光催化技术在能源和环境领域有广泛的应用前景。环境光催化技术是去除低浓度难降解的有机污染物的有效方法。但是,目前环境光催化还有许多技术难点限制了其应用。本论文研究的主要目的是构建高效复合光催化剂体系,实现环境污染物的高效降解,并研究其构效关系,从理论上去解决这些国际光催化领域的研究前沿和热点问题。如何提高光催化效率、可见光利用率以及作用机理研究是本课题的关键问题之一。通过降低能带位置,提升氧化电位和矿化能力;采用纳米结构、缩短扩散距离,提高活性;采用复合结构,促进电荷分离和迁移,提高性能,都能从理论上解决上述关键问题。本课题研究的主要内容是:(1)采用高温固态反应合成TaS2材料,用热聚合与热剥离的方法制备了2D-C3N4,最后采用简单研磨法制备得到TaS2/2D-C3N4材料。通过一系列表征对样品进行光催化性能的分析,表明金属TaS2可以有效地捕获和提取2D-C3N4的光生电子,从而提高空穴-电子(e--h+)对的分离和转移效率。在光催化降解污染物实验中,制备的TaS2/2D-C3N4在100 min内最佳比例样品降解污染物RhB效果达到92%,这比单体2D-C3N4降解污染物效率提高了约25%。(2)合成Nb0.75Ta0.25S2/2D-C3N4复合物,通过XRD、FT-IR表征证明成功制备该催化剂,再通过其它一系列表征证明金属Nb0.75Ta0.25S2可以作为电子陷阱从而进行有效地捕获2D-C3N4的光生电子,最终提高e--h+对的分离和转移效率,提高了光催化效率。Nb0.75Ta0.25S2的负载量为5%时催化剂显示出最佳的光催化性性能,其降解RhB效率可以达到86.6%。(3)通过调控前驱体的比例,制备出不同于上一章的三元金属硫化物Nb0.9Ta0.1S2,并通过一系列的表征,明晰Nb0.9Ta0.1S2/2D-C3N4具有比单体2D-C3N4更高的光生e--h+对的分离效率的性质。当Nb0.9Ta0.1S2载量为15%时,复合材料达到了最佳的活性,降解RhB率达到97%,这比2D-C3N4的降解率提高了50%。这项工作通过基于g-C3N4设计能更有效地降解有机污染物,并提出了对二维异质结构设计的新见解、新策略。
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