【摘 要】
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随着纳米科技的快速发展,纳米材料在给工业生产和日常生活带来便利的同时,对环境和人类健康等方面的影响也引起了人们的关注。纳米CeO2是应用最广泛的纳米材料之一,在生产和
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随着纳米科技的快速发展,纳米材料在给工业生产和日常生活带来便利的同时,对环境和人类健康等方面的影响也引起了人们的关注。纳米CeO2是应用最广泛的纳米材料之一,在生产和使用的过程中会通过各种途径进入环境中,与环境因素相互作用,在大气、土壤及水体中迁移、转化,与生态系统最基础部分——植物发生相互作用,还可能通过食物链对人体健康产生潜在的影响。因此,研究纳米CeO2对植物影响有着重要的价值和意义。本论文用壳聚糖(Cs)和聚丙烯酸(PAA)分别修饰纳米CeO2,合成了表面带正电荷的Cs-CeO2与带负电荷PAA-CeO2(纳米颗粒)NPs,以黄瓜为模式生物,利用同步辐射XANES与μ-XRF等技术研究了不同表面电荷对纳米CeO2在植物中的吸收、转运及转化的影响。研究表明:(1)TEM观察发现经过Cs和PAA修饰的Cs-CeO2和PAA-CeO2 NPs与原始CeO2 NPs形状相似,粒径均匀,为6.8 nm;通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和热重分析(TGA)证明表面修饰成功;动态光散射(DLS)和Zeta电位结果显示两者在植物培养液中分别带有正电荷和负电荷,且能稳定存在至少14天。(2)ICP-MS结果表明在植物根部Cs-CeO2组Ce的含量远高于PAA-CeO2组,而在叶中PAA-CeO2组Ce的含量则高于Cs-CeO2组,可能由于根表面带负电荷,带正电荷的Cs-CeO2 NPs由于静电作用大量吸附在根表面所致。TEM结果显示Cs-CeO2组有大量的纳米颗粒吸附在根表面,而PAA-CeO2组根表面没有吸附,同时两种处理均有针状团聚物集中在细胞间隙及液泡中,证明两种材料在植物根部都发生了转化。(3)XANES结果表明在Cs-CeO2组与PAA-CeO2组植物根部,铈由Ce(IV)转化为Ce(III)的摩尔比例分别为11.0%与21.6%;而在叶中Ce(III)的比例分别为35.5%与32.0%。μ-XRF结果显示两种处理下Ce元素在植物根部的侧根处以及叶子的叶脉与叶片边缘均有明显积累。结合本课题组之前的研究我们推测植物吸收并转运不同表面电荷的纳米CeO2的机理如下:一部分CeO2 NPs在根分泌物的作用下解离释放出Ce3+,Ce3+与有机酸结合,形成络合物以Ce(III)络合物的形式沿维管束向上运输,最后积累于叶脉与叶片边缘;另一部分CeO2 NPs由根尖或侧根处通过凯氏带缝隙进入根部后向上运输,最后也积累于叶脉与叶片边缘。
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