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光电催化水分解过程主要由光吸收、光生电荷的分离和光生电荷参与水分解反应三步构成,其中第二、三步的效率低导致水分解的效率低。本论文以WO3和Fe2O3作为光电催化水分解的阳极,并在这些阳极上负载不同的水氧化助催化剂来提高光生电荷参与反应的效率。具体的研究内容如下:(1)用光沉积的方法在WO3纳米棒上负载FeOOH并研究其光电催化水氧化性能。我们首先用水热法在掺氟的氧化锡(FTO)基底上制备了WO3纳米棒。控制光照时间可以在WO3纳米棒上沉积不同量的FeOOH。光沉积20分钟得到的WO3/FeOOH光阳极在1.23 V vs.RHE(Reversible Hydrogen Electrode)电位和AM 1.5G光照下有最大的光电流1.3 mA/cm2。负载FeOOH后,WO3的稳定性得到提高。这是因为FeOOH的保护作用且FeOOH更容易氧化H2O生成O2而不是H2O2,从而抑制了H2O2在WO3上的产生和积累。由于电解液对WO3和FeOOH有不同的作用,最终促使WO3和FeOOH之间形成了p-n结。FeOOH不仅起助催化剂作用,而且起空穴“提取剂”作用,促使光生电子和空穴的分离,因此WO3/FeOOH电极具有高的光电催化水氧化活性。(2)在WO3纳米片上负载CoOx纳米颗粒并研究其光电催化水氧化性能。用水热法在FTO基底上制备了WO3纳米片,并在WO3纳米片上水热负载CoOx纳米颗粒得到CoOx/WO3电极。负载CoOx纳米颗粒同时提高了WO3在光电催化过程中的电荷分离效率、电荷注入效率以及氧化选择性。这是因为CoOx/WO3电极中n型WO3与p型CoOx之间形成的p-n结后,其内建电场作用提高了WO3电极光电催化水氧化的电荷分离效率,同时CoOx纳米颗粒作为一种性能优异的水氧化助催化剂提高了WO3电极的电荷注入效率。用克拉克电极测试光电催化过程中产生的氧气发现CoOx/WO3电极具有比WO3电极更高的法拉第效率。为了探究CoOx对WO3电极法拉第效率的影响,我们用旋转环盘电极系统分析了CoOx/WO3和WO3电极在光电催化水氧化过程中的产物,结果表明负载CoOx纳米颗粒可以提高WO3的氧化选择性从而提高了法拉第效率。(3)往Fe2O3中掺Mn和负载NiFe水滑石并研究其光电催化水氧化性能。掺Mn提高了Fe2O3电极的光生电荷分离效率。在高电位处,光生电荷的分离效率从20%提高到35%。负载NiFe水滑石后不仅提高了光生空穴的注入效率,同时还降低了Fe2O3电极的光电催化水氧化的起始电位。NiFe水滑石的负载量对Fe2O3电极的光电催化水氧化性能影响很大。在低浓度前驱体中制备得到的薄层NiFe水滑石不影响Fe2O3的吸光,而高浓度前驱体中制备得到较厚的NiFe水滑石层减少了Fe2O3的吸光,从而导致电极的光电流降低。光生电荷分离效率和注入效率的提高最终促使Fe2O3电极的光电催化水氧化性能增强。