单层WSe₂具有良好的物理化学性,因其电子结构的特殊,它在自旋电子学、光电子学和能谷电子学方面均有很好表现。目前,信息储存容量问题和材料性能拓展困难日益突出,WSe₂在自旋和能谷电子学方面的优异性将为解决这些难题提供灵感。当前对WSe₂的研究中,人们一方面对其制备中的点缺陷磁性来源说法各异,另一方面,对其自旋和能谷劈裂的调控具有不明确性,并且由于WSe₂能谷劈裂值远小于自旋劈裂值,能谷调控难度更大,相关报道极少。再者,对其带隙调控也未达理想程度。针对这三方面问题,本论文通过第一原理计算在基于密度泛函理论下,研究了单层WSe₂及其异质结构的电子结构以及物理特性。首先,通过第一性原理计算系统地研究了目前在单层WSe₂制备中可能存在的点缺陷(V_Se、V_Se2、V_W、V_W2、V_WSe3、V_WSe6和Se_W)的稳定性、其电子结构和磁性。结果表明,在存在V_WSe6缺陷时,体系中存在大量未成对电子,这些电子集中在缺陷附近自旋极化,诱导出5.940μ_B的自旋磁矩并表现出半金属特性。接着,创新性地模拟了缺陷体系在应变下的变化,发现V_Se、V_W和V_W2也表现出磁性,这是由于在应力作用下,原子间距离发生变化,原子键合关系随之改变导致部分电子离域诱导出自旋磁矩。之后,通过第一性原理计算研究了g-C₃N₄/WSe₂异质结构的电子结构和光学特性。结果表明,通过与g-C₃N₄组合,WSe₂具有更宽的吸收范围,紫外吸收能力更强,且这种异质结构的带隙是可调节的。在电场作用下,其带隙可从1.101 e V调至0.527 e V,并出现I型-II型能带对准的转变,有效提高其光生载流子的分离能力。在应力作用下,其价带自旋劈裂可增大到500.4 me V,导带自旋劈裂可达43.4 me V,并发生直接-间接带隙的转变,在吸收光谱上表现出明显的峰位移动。最后,通过第一性原理计算研究了与磁性材料结合的新型异质结构VI₃/WSe₂和VI₃/WSe₂/VI₃的电子结构。研究发现,由于W-V、W-W耦合以及强的内建电场,WSe₂同时发生自旋和能谷劈裂。劈裂的大小与堆叠方式无关。当V原子自旋磁矩越大时,体系内建电场越大,能谷劈裂程度越大。层间距和应力的变化可有效地改变VI₃/WSe₂异质结构自旋和能谷劈裂的大小,这是通过改变原子间距离从而增强或削弱W-V和W-W耦合实现的,证实了自旋/能谷极化的可调控性。在VI₃/WSe₂/VI₃三明治异质结构中,由于存在两个VI₃层中的V原子自旋平行对齐,W-V、W-W耦合更强,因而可诱导更大的自旋/能谷劈裂。