基于锂同位素探讨高海拔流域地表风化过程和机制 ——以长江源头为例

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硅酸盐岩的风化过程吸收大气中的CO2,其强度的变化一定程度上调节着地质时间尺度的全球碳循环和气候变化。大规模山脉抬升被广泛地认为是新生代硅酸盐岩风化速率增加的重要驱动力,从而使大气CO2浓度显著地降低和全球气候变冷。然而,高海拔地区(尤其青藏高原地区)的硅酸盐岩风化过程及其对新生代气候的影响仍然存在很多疑问和不确定性。随着地球化学分析技术的发展,大量的元素和同位素被用于示踪硅酸盐岩风化过程,其中Li同位素是最有潜力的示踪工具。为了探讨高海拔流域硅酸盐岩风化过程及其对气候的影响,本博士论文通过对青藏高原东部的长江源头(金沙江和雅砻江干流及其支流)的河水和悬浮物(时空变化)和这些流域内的温泉进行广泛地采样,开展主、微量元素和Li同位素研究。我们对金沙江和雅砻江干流及其支流开展主、微量元素和Li同位素空间变化研究。金沙江干流高溶解态Li浓度与Na或者Cl浓度具有很好的正相关性及其溶解态δ~7Li变化较小(+6.8‰~+9.7‰),表明水体中的Li主要来源于蒸发岩和蒸发岩的δ~7Li大致在+7.0‰左右。相反,雅砻江干流与金沙江和雅砻江支流具有低的溶解态Li、Na和Cl含量,绝大部分流域的溶解态Li主要来源于硅酸盐岩风化作用(溯源计算结果显示在90%~99%之间)。有趣的是,它们的溶解态δ~7Li值从上游到下游呈现升高的趋势(+10.8‰~+17.5‰、+9.0‰~+23.6‰、+11.4‰~+29.4‰),这是由于河流化学风化强度从上游到下游逐渐变强即富集轻Li同位素的次生矿物形成比例增加造成的。同时,该地区的SWR/D比值(SWR是硅酸盐岩化学风化速率;D是总剥蚀速率)较高,表明了研究区处于一个动力学受限的风化环境及其具有中等的硅酸盐岩风化强度。为了揭示控制下游风化作用变强的控制因素,我们探索了溶解态δ~7Li值与地形地貌和降雨量之间的联系:溶解态δ~7Li值与年降雨量之间的正相关性,与海拔高度的负相关性,指示了下游由于较高的年降水量和较平坦的地势导致较强的硅酸盐岩风化作用。以上结果指示了高海拔地区以物理风化为主,化学风化程度弱,然而剥蚀的大量物质在相对低海拔地区堆积形成冲积平原河漫滩,在河漫滩地区发生强烈的化学风化作用。结合青藏高原东南缘的硅酸盐岩风化速率,流域内最高河流δ~7Li值同时具有最高的硅酸盐岩风化速率和高的大气CO2消耗量,表明地形抬升可能对新生代以来大气CO2浓度降低起着重要作用。另外,我们对金沙江和雅砻江干流出口开展主、微量元素和Li同位素时间变化研究。金沙江出口的河水具有高的Li、Na和Cl浓度和相对一致的δ~7Li(+8.2‰~+11.3‰)。与金沙江干流空间变化结果一致的是金沙江出口的溶解态Li受蒸发岩溶解控制(52~100%),其Li同位素研究不利于我们充分理解硅酸盐岩风化过程。雅砻江出口河水呈现出低的Li、Na和Cl浓度,大部分溶解Li来源于硅酸盐岩风化作用(87~97%)。与非季风季节溶解态δ~7Li相比(+12.2‰~+15.3‰),季风季节雅砻江出口的溶解态δ~7Li显示了更大的变化(+13.5‰~+19.4‰)。溶解态δ~7Li值与Li/Na比值呈现负相关趋势,而与悬浮物(SPM)浓度呈正相关性,指示次生矿物形成(即化学风化)控制Li同位素分馏。非季风季节的低溶解态δ~7Li值是由于极端有限的降水阻碍了水-岩相互作用从而抑制了次生矿物的形成造成的。此外,溶解态Li同位素与水流量具有以下关系:在低流量(<4000m~3/s)时溶解态δ~7Li值随流量的增加而增加,在高流量(>4000m~3/s)时溶解态δ~7Li值随流量的增加而降低。这关系表明在低流量下河流处于运输(供应)受限的风化状态,在高流量下处于动力学受限的风化状态。因此,水文变化通过改变水-矿物反应时间从而控制雅砻江溶解态δ~7Li的时间变化。物理侵蚀速率、溶解Li通量和硅酸盐岩风化速率(SWR)之间呈现很好的正相关性,表明水文变化对硅酸盐岩风化作用的影响十分显著。青藏高原东部温泉水化学能反映流域水-岩反应过程以及地质活动对流域水体的影响。该区域温泉具有高的Li浓度(0.73~447μmol/L)和变化的Li同位素组成(+1.6‰~+16.7‰)。这些Li同位素变化反映了在硅酸盐岩与水体反应过程中形成次生矿物比例的变化。温泉δ~7Li值与温度和电导率之间较好的相关性表明温度对温泉Li同位素具有显著影响:高温条件下次生矿物形成少,温泉δ~7Li值低,硅酸盐岩风化反应为高度一致;低温条件下次生矿物的形成较多,温泉Li同位素具有显著分馏,硅酸盐岩风化反应表现为不一致。该研究揭示了温度对陆地热液泉水Li同位素分馏行为的控制作用,这些结果对了解流域Li循环和大陆Li同位素信号以及风化过程具有重要意义。本博士论文的研究结果表明,青藏高原东部高海拔地区强烈的物理侵蚀作用使大量物质在相对低海拔地区堆积形成冲积平原或者河漫滩,由于高的年降水量和平坦的地势,河漫滩发生强烈化学风化作用,造成河流Li同位素从上游到下游升高和硅酸盐风化作用加强,可能对海水δ~7Li值升高和新生代大气CO2浓度降低具有重要影响。此外,高海拔地区硅酸盐岩风化作用受水文规律和季风气候的影响十分显著(季风季节具有更加强烈的化学风化作用)。本博士论文研究成果可能对认识硅酸盐岩风化、全球碳循环和气候变化之间的内在联系以及新生代气候变化反馈机制提供重要的科学数据和基础理论。
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