天然橡胶(NR)具有优异的综合物理机械性能,因而被广泛用于制造轮胎、传送带、减震器和橡胶手套等。但是,在橡胶产品的制备过程中会不可避免的引入一些缺陷,在动态或静态使用过程中,其内部的缺陷容易为裂纹引发点,并进一步扩展形成宏观裂纹,最终导致橡胶部件的疲劳破坏,给社会带来了巨大的危害和经济损失。其中填料的类型和用量会直接关系到填料的分散状态、网络结构及填料和橡胶基体之间的界面作用,这些都会影响橡胶制品的疲劳性能。本论文选用球形炭黑(CB),纤维状碳纳米管(CNT)和片状氧化石墨烯(GO)三种不同形状尺寸的材料作为填料,重点研究了不同形状尺寸填料复配对天然橡胶的初始裂纹尺寸,裂纹扩速率,裂纹扩展路径,单轴和多轴模式下的疲劳寿命的影响。首先,用乳液复合法制备了 GO/NR复合材料。重点研究了 GO的形状尺寸和含量对NR复合材料的疲劳性能的影响。随着GO含量的增加,NR复合材料应变诱导结晶(SIC)的出现点提前,这有利于提高NR复合材料的抗疲劳性。对其裂纹扩展过程分析发现,在同一撕裂能下,随着GO含量的增加,NR复合材料的裂纹扩展速率呈下降趋势,但是只有当GO含量在2份及以上时其裂纹尖端才会出现偏转和支化等复杂的形貌,这有利于降低裂纹扩展速率。S-N疲劳寿命曲线显示,在单轴拉伸载荷条件下,随着应变的增加,NR复合材料的疲劳寿命呈递减趋势;在同一应变下,GO含量为3份时的疲劳寿命最高。通过对NR复合材料的初始裂纹尺寸计算分析发现,随着GO含量的增加,NR复合材料的平均初始裂纹尺寸逐渐减小,说明GO含量的增加能够有效降低NR的原始缺陷的尺寸,从而延长NR复合材料的疲劳寿命。其次,制备了 GO-CNT/NR复合材料。透射电镜图片显示,CNT和GO相互穿插在一起,有效降低了 CNT的团聚。CNT和GO在拉伸过程中发生取向,提高了NR复合材料的结晶能力。进一步对其裂纹扩展过程分析发现,CNT/NR复合材料裂纹尖端的扩展路径较为单一,GO/CNT/NR复合材料的裂纹尖端出现了支化和偏转,复杂的路径会使得裂纹的扩展速率降低,裂纹扩展速率随着NR中GO含量的增加而降低。单轴拉伸载荷条件下的疲劳寿命显示出和GO含量的高度正相关性。初始裂纹尺寸计算结果显示,填充1份CNT的NR的初始裂纹平均尺寸为206.0 μm,3份GO和1份CNT复合填充的NR的初始裂纹平均尺寸为163.0 μm,说明GO的加入能够提高CNT的分散性,减少其团聚体尺寸,进而使得NR复合材料的初始缺陷尺寸减小。最后,分别用少量CNT和GO等量代替部分CB制备了 CB/NR、CNT-CB/NR和GO-CB/NR复合材料。透射电镜图片和团聚体粒径分布尺寸统计结果显示,CNT和GO穿插在CB粒子之间,使得CB团聚体的平均尺寸变小,分散性得到提高。CNT和GO的加入使得CB/NR的结晶出现点提前,结晶度升高。裂纹扩展过程分析发现CNT和GO的加入有效降低了 CB/NR复合材料的裂纹扩展速率,裂纹尖端形貌也变得更加丰富,单轴和多轴载荷条件下的疲劳寿命结果显示,相比于CB/NR,加入少量CNT和GO的CB/NR更具优势,其中GO-CB/NR复合材料的综合性能最为优异。