超硬材料是指维氏硬度(Vickers hardness,Hv)超过40GPa的一类材料,广泛应用于石油开采、刀具加工、电子科技、核安全等领域。其中,超硬纳米多层膜具有高硬度、高抗氧化性、高抗腐蚀和高热稳定性等优异性能,已成为最富前景的刀具涂层材料。超硬纳米多层膜能在充分降低成本的前提下弥补实际刀具材料的不足,探究满足各类要求的超硬纳米多层膜已成为当今科技的热点之一。本文运用第一性原理针对若干超硬纳米多层膜的原子结构、电荷性质和力学性能进行研究,取得以下进展。(1)对以下两类纳米多层膜界面的原子结构和电荷性质进行分析:1)建立Al-TiN、Al-VN、Al-TiC和Al-VC纳米多层膜(001)、(110)和(111)三个面的界面结构。分析发现稳定结构界面均为Al与C(或N)原子连接。离子键和共价键共存于界面,共价键由Al原子的s和p态与C(或N)原子的p态通过杂化作用形成。在三种界面结构中,由(111)面的界面粘结能最大,界面结构最稳定。金属Al与碳化物的连接较其与氮化物连接稳定。2)建立金刚石和c-BN在(111)面的界面结构,分析表明存在两类稳定结构。稳定结构的界面处原子堆叠顺序与单晶金刚石结构一致,电荷能够在该界面平稳过渡。离子键和共价键共存于界面,共价键由C和B原子的sp态通过sp3杂化作用形成。界面对纳米多层膜材料的影响是局部的。(2)用广义层错能(Generalized stacking fault energy)描述材料的非弹性变形。计算金刚石(111)/c-BN(111)纳米多层膜稳定结构在界面处的广义层错能,发现界面的广义层错能曲线的变化趋势与金刚石和c-BN体材料的一致,界面的不稳定层错能(usg)小于c-BN体材料的usg。B1结构的界面在{111}<110>shuffle-set滑移系上的usg最小,该滑移系易形成全位错。B2结构的界面在{111}<112>glide-set滑移系上存在两个usg,该滑移系存在肖克莱不全位错(a0/6<112>)。在界面的影响下,纳米多层膜界面附近滑移系上的广义层错能曲线发生了明显变化。不同的滑移系上的广义层错能变化不同,一些滑移系上的广义层错能增强,一些减弱,其余的没有明显改变。(3)运用应力-应变关系分析晶体的理想强度和形变过程中晶体原子结构变化。构建基于金刚石(111)/c-BN(111)两种稳定界面结构的纳米多层膜结构。分别对单晶金刚石、单晶c-BN和纳米多层膜进行单轴拉伸和纯剪切模拟。研究发现单晶金刚石和c-BN在<111>方向的理想拉伸强度较低,说明单晶材料受拉时该方向的化学键最易断裂。单晶材料在{001}<110>和{110}<110>方向容易产生全位错,在{111}<112>方向易形成不全位错。金刚石(111)/c-BN(111)纳米多层膜的理想拉伸强度介于单晶金刚石和c-BN之间。在拉伸形变过程中纳米多层膜在c-BN部位最先断裂。纳米多层膜的剪切应力-应变曲线呈现锯齿形变化,归因于晶体内部化学键在剪切形变作用下断裂及重新组合。纳米多层膜在(7)111(8)[1(?)1]方向的理想剪切强度最低。