采用硅烷偶联剂(KH550)对四针状氧化锌晶须(T-ZnOw)、六方氮化硼(h-BN)进行表面处理,选择十二胺(DDA)对氧化石墨(GO)进行表面有机化改性。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、核磁共振谱(NMR)、热重分析(TG)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对产物进行了表征。结果表明,KH550和DDA均成功接枝到无机粒子表面,并且通过表面改性有利于粒子在树脂体系中的分散。将表面改性后的T-ZnOw、h-BN以及氧化石墨片(GO-DDA)分别加入氰酸酯(CE)体系,制备了ZnOw/CE、BN/CE、BN-ZnOw/CE、GO-DDA/CE等一系列氰酸酯树脂基导热绝缘复合材料。通过热导测试仪、高阻计、高频Q表、差示扫描量热仪(DSC)、动态热机械分析仪(DMA)、SEM和TG等分析手段,研究了填料种类、含量等因素对复合材料导热、绝缘以及断裂韧性、热稳定性和动态力学等综合性能的的影响。研究结果表明,三种无机粒子均可改善复合材料的导热性能,其中BN、ZnOw混合填料复合材料的热导率优于BN单组份填料复合材料。除GO-DDA含量较高时会对材料电绝缘性有所影响外,其余复合材料均保持了良好的电绝缘性能,可满足该复合材料在电子技术领域的应用。此外,三种无机粒子均可催化氰酸酯的固化反应,能改善复合材料的热稳定性和断裂韧性。对BN-ZnOw/CE复合材料动态力学性能的研究发现,混合填料的加入可增加复合材料的存储模量,复合材料的玻璃化转变温度有所降低(Tg)。