辉光放电等离子体处理对费-托合成钴基催化剂结构和催化性能影响

来源 :中南民族大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xinxi_2009
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
费-托合成是以合成气(CO+H2)为原料,通过催化转化生成以烃类为主的液体燃料的工艺过程,产物具有低硫、低氮、低芳香族化合物等特点。其原料气(CO、H2)可通过煤、天然气、生物质转化制得。近年来,由于石油短缺和环境恶化,费-托合成逐渐受到人们的关注。而催化剂的结构和催化性能是费-托合成的关键因素之一。  本文围绕钴基催化剂的制备及其费-托合成催化性能进行研究,在催化剂的制备过程中引入辉光放电等离子体技术,以替代传统的焙烧过程,从钴金属分散度、钴物种以及费-托合成催化性能等方面研究辉光放电等离子体工艺条件对催化剂结构以及费-托合成催化性能影响。具体工作如下:  1.以二氧化硅为载体,钌为助剂,采用等容共浸渍法制备钴基催化剂。将浸渍、干燥后的催化剂前驱体进行空气气氛辉光等离子体处理,代替传统焙烧过程,考察等离子体处理强度对催化剂上钴物种结构和催化性能的影响。结果表明,空气气氛辉光放电等离子体处理可使硝酸钴有效分解,且显著提高四氧化三钴的分散度。辉光放电等离子体是一种表面处理技术,随着等离子体处理强度增加,等离子体场中电子动能增大,处理深度增加,使硝酸钴的分解程度增加,且生成的四氧化三钴粒径增大。在钌助剂的作用下,经等离子体处理的钴基催化剂,其还原度虽稍低于焙烧样品,但仍保持在较高水平。高分散度和较高还原度的协同作用使得辉光放电等离子体处理的催化剂的费-托合成催化活性高于焙烧样品。  2.考察不同辉光放电等离子体处理气氛(空气、CO、先H2后CO)对催化剂结构、钴物种和催化性能的影响。结果表明,不同气氛等离子体处理的催化剂,其钴分散度均高于焙烧样品。处理气氛使催化剂上钴物种类型和性能发生变化:经空气气氛处理的催化剂,其钴物种为主要为四氧化三钴;而经一氧化碳气氛或先氢气气氛,再一氧化碳气氛处理的催化剂,其钴物种主要为氧化亚钴,其分散度高于空气处理样品,但还原度略有降低。费-托合成反应结果表明,等离子体制备催化剂的反应活性均显著高于焙烧样品,具有优异的低温反应活性,但在210℃下反应存在较严重的失活现象,分析原因发现其失活主要由反应活性过高使生成的产物长链烃覆盖活性中心造成。
其他文献
本文通过对荣华二采区10
期刊
固相微萃取(SPME)是一种集采样、萃取和富集于一体的样品前处理技术。SPME操作简单、方便、灵敏、快速,并且可以与气相色谱(GC)、质谱(MS)、高效液相色谱(HPLC)、毛细管电泳(CE)等多种仪器联用,因此,在环境样品、生物样品分析以及食品、药物等各种复杂样品中目标化合物的测定中得到广泛的应用。SPME的“核心”部位是萃取纤维,萃取纤维上涂层材料决定了该SPME纤维的萃取容量、选择性和灵敏度
五叶山小桔(Glycosmis pentaphylla)属于芸香科(Rutaceae)山小桔属(Glycosmis Linn)植物,为我国传统傣药,广泛分布于云南省的西双版纳、耿马、双江、孟定等地区,通常用于治疗痢疾、发