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在开发的新型镁合金材料中,高性价比的耐热镁合金有着广阔的应用前景,其研究目前正引起材料界的高度重视,然而耐热性仍未得到满意解决;此外,镁基储氢合金作为MH-Ni电池负极的候选材料,由于吸氢量大,重量轻,价格低廉,可用于生产高容量的电池,因此应用前景良好,但晶态材料过于稳定,在250℃左右才能放氢,且反应十分缓慢,限制了其实际应用。至此,改善镁合金较差的耐热性与镁基储氢合金较差的吸放氢动力学,成为世界各国学者共同关注的课题。基于镁基储氢合金较差的吸放氢动力学性能和Mg-Al、Mg-RE系耐热镁合金较差的抗蠕变性能均与金属间化合物的相结构稳定性有关,本论文在教育部博士点基金项目（项目编号:20020530012）和教育部科技重点项目（项目编号:104139）的资助下,选取这两类镁合金材料中MgH2及Mg-Al（Ce）合金系中的金属间化合物作为研究对象,采用第一原理的计算方法,对其能量、电子结构、相结构稳定性及相关性能进行了系统研究,并从镁基储氢材料商业开发的角度,研究了2Mg-Fe混合物机械合金化的制备工艺、不同球磨时间下体系的组织结构与解氢性能,在此基础上,还深入研究了氢化相的能量与电子结构,研究结果期望为设计新型镁基储氢合金和新型抗蠕变镁合金提供理论指导。以最终为设计新型镁基储氢合金提供理论指导为目标,从合金能量学的角度,系统研究了MgH2与全部3d过渡金属以及Ge、Nb、Ca非3d过渡金属合金化X前后体系的能量与电子结构,探讨了合金化X对MgH2相结构稳定性的影响及其电子作用机制,结果发现:与合金化元素X（Cu除外）最近邻的H原子位置发生了较大改变,对3d过渡金属而言,改变的增大顺序为:Sc、Zn、Ti、V、Fe、Mn、Co、Ni、Cr;对Ca、Ge、Nb非3d过渡金属而言,其增大顺序为:Nb、Ge、Ca。合金化元素X在MgH2中少量固溶（除Sc、Ca外）时,体系负合金形成热减少,表明体系相结构稳定性变差,解氢能力增强;分析电子态密度（DOS）与电子密度,发现对MgH2进行合金化时,合金化元素X（Cu除外）与其最近邻的H原子之间存在较强的成键作用,而Mg-H之间的成键作用减弱;Ge、Cu和Cr能较大程度提高MgH2的解氢能力;除Sc、Ca外,所有其它3d或非3d过渡金属在MgH2中少量固溶时,理论上都可提高MgH2体系的解氢能力;其中Ti、V、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Nb、Ge合金化后MgH2体系解氢能力的增强已为他人实验结果所证实,而Cr、Zn少量固溶于MgH2预测也能提高MgH2体系的解氢能力。理论计算与现有他人实验结果相结合,考虑合金化后体系形成的第二相,计