Ni-Ni3Al体系中Hf的占位行为及其对O的占位行为的影响的第一原理研究

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高温合金的热腐蚀是指在含硫燃料和含盐环境下燃烧产生的硫酸盐在器件表面沉积,从而导致的加速氧化现象,对高温合金器件的破坏比单纯高温氧化要严重得多,使合金寿命大大降低。近年来发现Hf的添加可以增加镍基高温合金的蠕变寿命和含Pt的Ni+Ni3Al体系的抗氧化性能,使得Hf成为研制具有高抗氧化性能的镍基单晶高温合金时不可忽视的合金元素。但问题是:Hf在高温合金中的抗腐蚀和抗氧化机理是什么?是它对合金的力学性能和组织稳定性的增强作用能抵消O、S、N等杂质对合金的有害作用?抑或是它自身的存在会阻止外界的O、S、N等的进入,降低合金中这些杂质元素的浓度,从而保持合金的组织稳定性和力学稳定性?为了回答上述问题,本论文使用第一原理计算方法,通过研究不同错配度下Hf在Ni-Ni3Al合金体系中占位行为以及Hf对Ni-Ni3Al合金体系中的O的占位行为的影响,来初步探究Ni-Ni3Al合金体系中的Hf对基体的影响及其抗氧化机制。得到如下一些有意义的结论:(1)Hf的添加会增加Ni-Ni3Al合金体系的稳定性,而且Hf在Ni-Ni3Al合金体系中倾向于偏聚到Ni相区域,然后是Ni/Ni3Al相界,最后才是Ni3Al相区域;晶格错配度的出现会降低Ni-Ni3Al合金体系的稳定性,但它对Hf的相偏聚倾向没有影响。(2)在所研究的大部分晶格错配度范围内,Ni3Al相中的Hf倾向于占据Al原子点阵而不是Ni原子点阵,但当晶格错配度大于5.1%时,Hf的占位倾向会从Al原子点阵变为Ni原子点阵。(3)键序分析表明,Hf应该是从两方面影响Ni-Ni3Al合金体系的力学性能:一方面Hf的添加有利于增加Ni-Ni3Al合金体系的延展性,另一方面Hf的添加会改变Ni3Al相区域的延展性对晶格错配度的响应模式而不影响Ni相区域的延展性对晶格错配度的响应模式,从而使Ni-Ni3Al合金中反常强度-温度现象削弱甚至消失。(4)Ni-Ni3Al体系中不论是有Hf还是无Hf,O都是倾向于富Ni的宽松的间隙位置。因此,在没有错配度甚至错配度很小的时候,O倾向于偏聚到Ni相区域,然后是Ni/Ni3Al相界区域,最后才是Ni3Al相区域。(5)虽然Hf不影响O对富Ni的宽松的间隙位置的占位倾向,但它会影响O的杂质形成能的大小,从而影响O在体系中的稳定性。Hf对Ni相中的O的杂质形成能的影响排列为:Hf1>Hf2>Hf0>Hf3>Hf4,说明Ni相和Ni3Al相中的Hf能降低Ni相中的O的稳定性,从而表现出抗氧化性。这个排序还表明Ni-Ni3Al体系中的Hf的抗氧化作用程度与Hf在体系中的占据位置有关:当Hf在Ni相区域时最强,在Ni/Ni3Al相界次之,在Ni3Al相区域最弱。
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